有限长开口单壁碳纳米管结构与非线性光学性质

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1、第2期纳米科技No.22008年4月Nanoscience&NanotechnologyApril2008有限长开口单壁碳纳米管结构与非线性光学性质*郭飞燕，孙振范，李建伟（海南师范大学化学系，海南海口571158）摘要：利用ChemSketch10.0设计了一系列两端开口的有限长碳纳米管分子（n，0）（n=5~10），使用量子化学半经验AM1方法研究了分子的电子结构，并使用有限场/AM1方法计算了分子的一阶极化率、非线性光学二阶和三阶极化率。研究结果表明，两端开口的有限长碳纳米管分子最高占据轨道（HOMO）与最低空轨道（LUMO）间的能隙Eg随着管径的增大而出现随奇偶

2、n值的振荡变化，随着管长N的增加呈单调减小的趋势。目标分子中，管长为N=3的分子系列具有较高的二阶、三阶非线性光学极化系数β，γ，而（8，0）N=3分子具有最大的β值，（7，0）N=3分子具有最大的γ值。关键词：碳纳米管；电子结构；非线性光学StructureandNLOPropertiesofUncorkSingleWallCarbonNanotubeswithFiniteLengthGUOFei-yan,SUNZhen-fan,LIJian-wei(DepartmentofChemistry,HainanNormalUniversity,Haikou571158,C

3、hina)Abstract:Aseriesoflength-limitedcarbonnanotubewithbothendopenings（n,0）(n=5~10)weredesignedbyChemSketch10.0.Theelectronicstructureoftitlemoleculeswascalculatedbyusingsemi-empiricalAM1method.Thefirst,secondandthirdorderpolarizabilitiesofthetitlemoleculeswerecalculatedbyusingFF(FiniteF

4、ield)/AM1method.TheresultshowsthatthosewithN=3hasbettersecondandthirdorderopticalcapabilities,whichcanserveaspotentialnonlinearopticalmaterials.Moreover,theenergygapbetweenHOMOandLUMOfortitlemoleculeswasfoundtosurgefromoddtoevennasthetubediameterincreases,anddecreasewiththeincreasingoftu

5、belength.Keywords:carbonnanotube;electronicstructure;nonlinearopticspolarizability中图分类号：O641文献标识码：A文章编号：1812-1918（2008）02-0007-06[2]0引言当前理论和应用研究的热点之一。大量的研究工作表明，二阶NLO材料要呈现出优良的NLO效近年来，由于非线性光学（NLO）材料在激光应必须具有非中心对称的分子结构和晶体结构，中的应用具有广泛的应用前景，引起了人们广泛具有电子给体-受体结构的π共轭体系（D-π-A）[1]的兴趣。非线性光学材料按化学结构可简单地

6、分一般满足此要求[2]~[6]。为无机材料和有机材料两类.其中有机NLO材料碳纳米管是富勒烯家族中的一个新成员。自因其具有NLO系数大、光学响应速率快、抗光损1991年发现以来[7]，它独特的电子结构和性质引伤阈值大以及可进行分子设计等优点,从而成为起科学工作者的广泛兴趣。根据碳纳米管中六边收稿日期：2007-10-02形沿轴取向的不同，可以将其分为锯齿型、扶手椅[8]*基金项目：海南省自然科学基金项目（20401）型和螺旋型三种。由于碳纳米管中C原子间形成7第5卷第2期基础理论研究Vol.5No.22008年4月BasicResearchApril2008一个非常大的

7、共轭大键，其电子云在外场的作用下较易发生转移，应该具有较好的非线性光学性质。到目前为止，只有少量的关于有限长单壁纳米[9][10]碳管电子结构的研究报道，未见关于有限长单壁碳纳米管的非线性光学性质理论研究的报道。图1设计碳纳米管的分子结构示例本研究工作利用ChemSketch10.0程序设计具有锯齿型构型（n，0）（n=5~10）的不同管长的一系列有限长两端开口单壁碳纳米管分子，利用分子力学MM2方法对分子的几何构型进行了优化，利用半经验量子化学AM1方法对分子的电子结构进行了研究，利用有限场/AM1方法对目标分子的一阶极化率、二阶和三阶