多孔贵金属催化剂的制备及其对有机物氧化的催化性能

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1、中文图书分类号：TQ032.41密级：公开UDC：66.0学校代码：10005博士学位论文DOCTORALDISSERTATION论文题目：多孔贵金属催化剂的制备及其对有机物氧化的催化性能论文作者：谢少华学科：应用化学指导教师：戴洪兴教授论文提交日期：2017年5月UDC：66.0学校代码：10005中文图书分类号：TQ032.41学号：B201305009密级：公开北京工业大学工学博士学位论文题目：多孔贵金属催化剂的制备及其对有机物氧化的催化性能英文题目：CONTROLLEDPREPARATIONANDCATALYTICPERFO

2、RMANCEOFPOROUSNOBLEMETALCATALYSTSFORTHEOXIDATIONOFORGANICCOMPOUNDS论文作者：谢少华学科：应用化学研究方向：环境催化申请学位：工学博士指导教师：戴洪兴教授所在单位：环境与能源工程学院答辩日期：2017年5月授予学位单位：北京工业大学DissertationSubmittedtoBeijingUniversityofTechnologyforDoctorDegreeofEngineeringCONTROLLEDPREPARATIONANDCATALYTICPERFORMA

3、NCEOFPOROUSNOBLEMETALCATALYSTSFORTHEOXIDATIONOFORGANICCOMPOUNDSXIESHAOHUASupervisedbyProfessorDAIHONGXINGMajorinAppliedChemistryBeijingUniversityofTechnologyMay,2017独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京工业大学或其它教

4、育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：谢少华日期：2017年6月20日关于论文使用授权的说明本人完全了解北京工业大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。（保密的论文在解密后应遵守此规定）签名：谢少华日期：2017年6月20日导师签名：戴洪兴日期：2017年6月20日摘要摘要近年来，我国特别是北京市的大气污染日益严重，迫切需要控制

5、大气污染物的排放。挥发性有机物（VOCs）是一类组成十分复杂的有机化合物，是我国现阶段高浓度PM2.5和O3形成的重要前驱物。催化氧化法被认为是消除VOCs的有效手段之一，该技术的关键是研发具有良好的VOCs低温氧化活性、高温稳定性和价格较低廉的催化剂。贵金属催化剂对VOCs氧化具有较高的低温活性和良好的抗硫性能，但较差的高温稳定性以及昂贵的价格限制了其广泛应用，难以满足来源多样的VOCs催化氧化消除之需求。考虑到发达而贯通的三维有序多孔结构的催化剂不仅便于VOCs和O2分子的吸附和扩散，同时其较大的比表面积能高分散贵金属纳米颗粒，

6、大大提高贵金属催化剂对VOCs氧化的催化活性和热稳定性。此外，贵金属纳米颗粒的修饰和载体的合理选择能提高贵金属催化剂的抗烧结能力，贱金属的修饰还可降低贵金属用量，提高贵金属利用率。因此，本学位论文设计并制备了三维有序介孔或大孔Co3O4、CoO、Mn2O3和CeO2及其负载Au、Pd、AuPd、AuPdM（M=Cr、Mn、Fe、Co）和Pd@Co的新型高效催化剂，揭示了催化剂的物化性质与挥发性有机物或一氧化碳氧化的催化活性之间的相关性，提出并实现了改善催化剂的活性、稳定性和抗水性能的策略，探明了催化剂对挥发性有机物氧化的活性中

7、心，发现低价过渡金属离子和贵金属离子能更有效地活化氧分子以及金属态贵金属能更有效地吸附VOCs。论文取得如下主要研究结果：（1）采用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）模板法和聚乙烯醇（PVA）保护的还原法分别制备了3DOMCo3O4和3DOMMn2O3及其负载Au（xAu/3DOMCo3O4和xAu/3DOMMn2O3）催化剂。这类催化剂具有高质量的三维有序大孔结构，并且尺寸均一的Au纳米颗粒（2.4–5.0nm）高分散在大孔骨架的表面。与体相催化剂（5.8Au/bulkCo3O4和5.7Au/BulkMn2O3）相比，xAu/3DOMC

8、o3O4和xAu/3DOMMn2O3催化剂对CO和甲苯氧化表现出优异的催化性能，这与其良好的低温还原性和较高的吸附氧浓度有关，而关键影响因素则是较小且高度分散的Au颗粒、Au与载体之间的强相互作用以及三维有序大孔结构。（2）采用PMM