偶氮四酸稀土配合物的合成及荧光性能研究

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1、分类号：O64单位代码：10110学号：S1508079中北大学硕士学位论文偶氮四酸稀土配合物的合成及荧光性能研究硕士研究生刘兰指导教师刘亚茹副教授学科专业化学2018年5月26日图书分类号O64密级非密UDC540硕士学位论文偶氮四酸稀土配合物的合成及荧光性能研究指导教师（姓名、职称）刘亚茹副教授申请学位级别理学硕士专业名称化学论文提交日期2018年4月02日论文答辩日期2018年5月26日学位授予日期________年______月______日论文评阅人孙明（副教授）李巧玲（教授）答辩委员会主席双少敏（教授）2108年5月26日原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导

2、教师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：日期：关于学位论文使用权的说明本人完全了解中北大学有关保管、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件；②学校可以采用影印、缩印或其它复制手段复制并保存学位论文；③学校可允许学位论文被查阅或借阅；④学校可以学术交流为目的，复制赠送和交换学位论文；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容（保密学位论文在解密后遵守此规定）。签名

3、：日期：导师签名：日期：中北大学学位论文偶氮四酸稀土配合物的合成及荧光性能研究摘要近年来，由于配合物在气体吸附、分子磁性和荧光传感器等方面有着广泛的应用前景，因此，配合物的设计合成在材料领域受到了越来越多的关注。有机配体的合理选择在构筑配合物过程中起到了至关重要的作用。3,3′,5,5′-偶氮苯四羧酸(H4ABTC)是一个大共轭体系的配体，其羧基官能团多，配位模式多样化，配位能力强。因此，在设计合成过程中，容易形成独特新颖的结构和特定性能的配合物。本文中选择以H4ABTC为配体，Eu(III)、Tb(III)、Dy(III)和Y(III)分别作为金属中心离子，合成一系列稀土金属有机配合物

4、，并对它们进行结构表征和性能研究。其中选择配合物[Eu2(HABTC)2(H2O)4]·3H2O}n(1)进行了荧光性能的研究。1.以四元羧酸3,3′,5,5′-偶氮苯四羧酸(H4ABTC)为配体，Eu(III)、Tb(III)、Dy(III)和Y(III)分别作为金属中心离子，利用溶剂热合成法构筑了九个稀土配合物。分别是{[Eu2(HABTC)2(H2O)4]·3H2O}n(1),{[Tb2(HABTC)2(H2O)4]·3H2O}n(2),{[Eu(HABTC)(H2O)3]·2H2O}n(3),{[Tb(HABTC)(H2O)3]·2H2O}n(4),{[Eu(ABTC)1.5(H

5、2O)4]·2H2O}n(5),{[Tb(ABTC)1.5(H2O)4]·2H2O}n(6),{[Dy(ABTC)1.5(H2O)4]·2H2O}n(7),{[Y2(ABTC)3(H2O)]2·2H2O}n(8)和{[Y2(ABTC)2(CO2)(H2O)3]2·3(CH3)2NH·6H2O}n(9)。其中，1和2是同构的配合物，是具有1D孔道的2D双层结构。2D双层之间通过很强的ππ堆积相互作用进一步连接形成3D超分子多孔道结构。3和4是同构的配合物，5，6和7是同构的配合物，都是具有1D开放性孔道的3D结构。配合物8和9的3D结构中也分别具有1D开放性孔道。有趣的是，这两种结构

6、中都存在2D双层结构。此外，这些配合物通过红外光谱、X-射线单晶衍射、X-射线粉末衍射、元素分析等表征手段对它们的结构和纯度进行确定及分析。然后通过热重分析(TGA)对它们的热稳定性分别进行了研究，结果表明这九个配合物的热稳定性良好。2.选择配合物{[Eu2(HABTC)2(H2O)4]·3H2O}n(1)并对其荧光性能进行系统的研究。中北大学学位论文具有高度光稳定性和可重用性的1在水溶液中对2,4,6-三硝基苯酚(TNP)和CrO2−4离子检测和识别具有高选择性和高灵敏度。在实际应用中，进一步研究了1对三种不同的TNP/CrO2−4水溶液的识别能力，通过荧光检测并计算出被分析物的实际浓

7、度，经分析均具有良好的加标回收率。通过实验和理论计算表明，1选择性检测TNP的荧光猝灭机理主要归因于1与TNP之间存在光诱导电子和共振能量转移及静电相互作用。在CrO2−4离子存在下，1的荧光强度的变化可能归因于共振能量转移机理和分子间相互作用。以上所有结果表明，1具有优异的荧光性能，是一种很有前景的双功能性荧光传感器，在水相中可用于TNP和CrO2−4的长期的、现场的和可靠的检测。关键词：配合物，3,3′,5,5′-偶氮苯四羧酸，