含脂肪酸稀土配合物聚合物的合成及光致发光性能

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1、摘要摘要本文以硝酸稀土与不同链长的脂肪酸(C2：乙酸、C4：正丁酸、C6：正己酸、C8：正辛酸、C12：月桂酸、C1s：硬脂酸)为原料通过结晶法和皂化法合成了一系列水溶性和油溶性脂肪酸稀土配合物。对于水溶性配合物，引入了丙烯酰胺类单体，用水溶液聚合得到了几种新颖的水溶性稀土荧光聚合物。油溶性配合物与甲基丙烯酸甲酯(MMA)通过本体聚合，合成了几种透明的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)荧光聚合物，并研究了第二配体对体系荧光的影响。初步探讨了脂肪酸稀土配合物与聚丙烯(PP)、聚苯乙烯(PS)、聚乙烯(PE)通过密炼机机械掺

2、杂得到的复合材料的荧光性能。利用元素分析、热重／差热分析(TG仍TA)、紫外(Uv)、傅立叶红外光谱(F1'R)、稳态和瞬态荧光光谱(FS)、环境扫描电镜(ESEM)等对所制备的配合物和聚合物进行了表征。结果表明，脂肪酸与稀土之间存在的多种配位形式使配合物呈现了不同的结构。配体到中心离子之间有效的能量传递使配合物、聚合物均只发射稀土离子的特征荧光。实验证明，脂肪酸稀土配合物可以引入聚丙烯酰胺(WM)、PMMA、PP、PE、PS等各种聚合物体系，得到具有宽吸收高荧光强度的稀土光致发光聚合物材料，可广泛应用于发光材料的

3、各个领域。关键词光致发光，配合物，聚合物，脂肪酸稀土中文文摘稀土是一个巨大的发光材料宝库。现在，稀土元素已在经济和现代科学技术的各个领域得到重要的应用。我国是稀土资源大国，对稀土资源进行深度加工制成高附加值的新型功能材料具有重大的意义。稀土配合物在光致发光和电致发光领域得到广泛的应用，是热点研究课题。虽然稀土配合物具有良好的发光性能，但其稳定性较差，因而限制了它的应用。将稀土配合物与一些合适的基质材料复合在一起，不仅可以给稀土有机配合物提供相对稳定的环境以展现其特有的发光特性，而且可能赋予这种基质材料新的功能性，因

4、此将稀土配合物与基质材料复合起来，是非常有意义的尝试。本论文以不同链长的脂肪酸(C2：乙酸、C4：正丁酸、C6：正己酸、C8：正辛酸、C12：月桂酸、C1s：硬脂酸)为原料，以结晶法和皂化法合成了8种脂肪酸稀土配合物。对于水溶性配合物，引入了丙烯酰胺单体，用水溶液聚合得到了几种新颖的水溶性稀土荧光聚合物：油溶性配合物则与MMA单体通过原位聚合，合成了几种透明的PMMA荧光聚合物，研究了第二配体对聚合物荧光强度的影响。初步探讨了脂肪酸稀土与通用塑料(PP、PE、PS)掺杂的可行性及荧光性能。本论文分为五个部分：第1章

5、脂肪酸稀土光致发光配合物的合成及表征本章以不同链长的脂肪酸(C2：乙酸、C4：正丁酸、C6：正己酸、Cs：正辛酸、C12：月桂酸、C18：硬脂酸)为原料，用不同的方法合成了一系列脂肪酸稀土配合物。通过元素分析、IR、TG等对配合物进行了表征。红外分析表明，配合物以螯合双齿和u2一桥式(或单齿)方式与稀土离子配位；荧光光谱分析表明，配合物均发射稀土离子的特征荧光。不同的存在状态、不同配体、不同配位形式对配合物荧光性能具有一定影响。NH4[Tb(C2h"H20]晶体状态时在能量较低的可见光下即可发射出，rb3+的特征绿

6、光；晶体状态下l帆[Tb(C2)4·H20]配合物的荧光强度和量子效率n较粉末大；荧光寿命值为1027．9

7、IS，较粉末状态小。铽配合物最强发射峰5D4．7F5跃迁强度的大小依次为：NI-h[Tb(C2)4·H20]>NH4[Tb(C4)4·H20】>【Tb(C2)3·2H20]2。铕配合物最强发射峰5DoJF2的强度大小依次为：Eu(C8)3>Eu(C18)3>Eu(C6)3>Eu(C12)3。不同配合物的荧光寿命为NH4Tb(C2)4·H20]>NH4[Tb(C4)4·H20】。第2章脂肪酸(C2、C4)稀土丙

8、烯酰胺类聚合物的合成III福建师范大学硕士学位论文本章以1．2．3．2合成的水溶性配合物NH4[REF4"H20](RE=Eu"、Tb计，F=C2、C4)为功能基团，将该类配合物与丙烯酰胺类单体通过水溶液聚合得到了几种透明水性稀土高分子光致发光材料。荧光光谱表明，聚合物均可在紫外激发下发射稀土离子特征荧光。NH4[Eu(C2h·H20]／PAM--co-DMC和NH4E．(C2h·H20]／PAM-co-DMAEMA的荧光强度较NI丑[Eu(C2)4"H20]／P!,teV[聚合物略有增强；NH4[Tb(C94·H

9、20]／PAM和NH4Tb(C4)4·H20】／】PAM两种聚合物均具有两个荧光寿命值，寿命较短的可能属于有机PAN[的发光，寿命较长的可能属于Tb3+与配体之间相互作用的发光。表观荧光寿命T0和荧光效率rI大小均为：NH4Tb(C94·H20]／PAM>NH4[Tb(C4)4·H20】删。ESEM分析表明：聚合物薄膜的厚度大约为40IIm；配合物均匀地分散