新型多孔碳材料负载型催化剂在苯乙炔选择性加氢反应中的应用研究

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1、分类号TQ03密级不保密单位代号10256学号15102003硕士学位论文DissertationforMaster’sDegree新型多孔碳材料负载型催化剂在苯乙炔选择性加氢反应中的应用研究学位申请人：于威振指导教师：辛志玲学科专业：化学工程与技术化学工艺学位类别：工学硕士所属院系：环境与化学工程学院2018年5月分类号TQ03密级不保密单位代号10256学号15102003上海电力学院硕士学位论文新型多孔碳材料负载型催化剂在苯乙炔选择性加氢反应中的应用研究学位申请人：于威振指导教师：辛志玲学科专业：化学工程与技术化学工艺学位类别：工学硕士

2、论文定稿日期：2018年5月10日上海电力学院学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日上海电力学院学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授

3、权上海电力学院可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密，在年解密后适用本授权书。本学位论文属于不保密。（请在以上方框内打―√‖）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日摘要新型多孔碳材料负载型催化剂在苯乙炔选择性加氢反应中的应用研究摘要选择加氢是去除裂解汽油抽提烯烃中产生的微量炔烃的有效方法，研究高转化率、高选择性的炔烃选择加氢催化剂具有重要的工业意义。在炔烃选择加氢反应中Pd基催化剂应用最为广泛，但是，由于Pd表面电子活跃，对氢气的吸附能力强，在

4、加氢反应过程中Pd以及载体表面会形成和积累碳质沉积物，Pd基催化剂易于失活而且选择性急剧降低。本论文主要研究内容有以下几个方面：（1）NaOH和丙酮为原料，采用了一种简便的方法制备出新型多孔碳材料(porouscarbonframeworks，PCFs)，该多孔碳材料具有独特的物理化学性能，具有独特的形貌结构。（2）进一步通过掺杂P原子来修饰该多孔碳材料的性能，研究了载体的组成、结构、表面化学性质及载体与金属颗粒间的相互作用对催化剂性能的影响。（3）研究利TM用连续流动氢化反应器操作平台(Thales-NanoH-CubePro)以及正交实验

5、的方法对苯乙炔选择性加氢反应中影响苯乙炔转化率，苯乙烯选择性以及苯乙烯收率的操作条件进行了优化。本论文研究以X射线光电子能谱仪（XPS）为主要分析手段，结合X射线衍射仪（XRD）、程序升温还原（TPR）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）等其他表征手段，对选择加氢反应中的催化剂形貌及催化过程中的动力学变化进行系统研究I上海电力学院硕士学位论文分析。在项目开展的过程中，基于对影响苯乙炔选择加氢催化体系各种因素的综合理解，通过对催化反应前后催化剂表面电子态及吸附能力的变化表征，尝试把催化剂的动力学变化关联到催化性能上来，为进一步提

6、高催化剂选择性及稳定性打下了研究基础。关键词：选择加氢，Pd基催化剂，多孔碳材料，磷掺杂，正交试验IIABSTRACTSTUDYOFSUPPORTINGNEWPOROUSCARBONMATERIALSCATALYSTFORSELECTIVEPHENYLACETYLENEHYDROGENATIONABSTRACTSelectivehydrogenationisaneffectivemethodtotheremovaloftraceacetyleneduringtheextractionofpyrolysisgasolineolefins.Iti

7、sofgreatindustrialsignificancetodevelopnewhydrogenationcatalystwithhighconversionrateandhighselectivity.SupportedPd-basedcatalystsarethemostwidelyusedcatalystsinselectivehydrogenationprocesses.However,Pd-basedcatalystssufferfromfastdeactivationandreducedselectivitybecauseof

8、thegenerationandaccumulationofcarbonaceousdepositsonPdanditssupportsurfacesduetoit