ce-zr-oxats复合催化剂的制备及其催化氧化hg0性能研究

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1、Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂的制备及其催化氧化Hg0性能研究摘要：本研究采用等体积浸演法制备Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂，在模拟燃煤烟气中研究Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂催化氧化单质汞（Hg°）的活性，考察了反应温度、空速、NHjaSO2对催化氧化Hg3效果的影响。实验结果表明：当空速小于7000K1时，Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂在200〜400’C的温度区间内催化氧化活性能达到80%以上。当空速为3000h'HCI浓度为20ppm，氣含量为6%时，350°C时催化剂活性最高为98.70%;300°C时，单独通入400X10'eS0^200X106NH3对

2、催化剂活性表现一定的抑制作用，催化剂活性最低下降到81.5%和75.2%。关键词：Ce-Zr-Ox/ATS；催化氧化；Hg°PreparationofCe-Zr-Ox/ATScomplexcatalystanditsCatalyticOxidationofHg'Abstract:AseriesofCe-Zr-Ox/ATScompositecatalystswerepreparedbyisvolumetricimpregnationmethod.Ce-Zr-Ox/ATSwasemployedascatalystonthecatalyticoxidationofHg°inthepres

3、enceofhydrogenchloride.Resultsshowthatwhenthespacevelocitywas7000hHg°oxidationefficiencywaskeptover80%inthetemperaturerange200〜400"C.Theoptimizedtemperatureofthecatalyticoxidationreactionwasaround350C,wheretheHg°oxidationefficiencywasupto91%inthepresenceof20mL/m3HCI.Theactivityofcatalystwillb

4、einhibitedinpresenceofonly400x1O'6SO2or200x10*6NH3anditsconversiondeclinedto82.1%and75.2%respectively.KeywordsCe-Zr-Ox/ATS;catalyticoxidation;HgO背景及研究目的：汞足一种在生物体内和食物链中具奋永久累积性的奋毒物质，可能导致肝炎、肾炎、以血等严重疾病。研究表明，汞化合物还可以通过胎盘进入胎儿体内，从而严重影响胎儿的健康。汞由于其挥发性强、停贸时间久和生物累积效应显著等特点已作为优先控制污染物。我国燃煤烟气是敁主要的汞排放源，在今后相当长的吋

5、间内，我国以煤炭为主要能源消费结构将难以改变。因此，缓解和控制燃煤汞排放是控制汞污染的主耍措施之一。我国于2011年7月颁布的《火电厂大气污染物排放标准》(GB13223-2011)中增设丫燃煤锅炉烟气汞的排放标准，同时对氮氣化物的排放限制提出了更为严格的要求[1]。近年來，国内外学者对一些SCR脱硝催化剂催化氧化单质汞的性能进行了研究，如MnOx/a-Al2O3,SiO2-Ti02_V205和V20HV03/Ti0^[2_4],但Mn基催化剂活性温度窗口不高,钒钛基催化剂中的活忡组分VA毒性较大，会造成二次污染。木研究以自主研发的ATS(Al2TiOrTiO2-SiO2)蜂窝陶瓷

6、为载体，采川等体积浸渍法制备了Ce-Zr-O,/ATS复合催化剂，在含奋HC1气体的模拟烟气屮考察反应温度、空速、SO^催化剂的催化氧化性能的影响。1材料与方法1.1催化剂制备按Ce/Zr摩尔比为1:1将Ce（NO3）2,6H2O（AR,国药化学集团奋限公司）、Zr（NO3）r3H2O（AR）和适暈去离子水混合，均匀搅拌制得催化剂活性纟II分前驱体溶液，称取一定量预处理好的ATS瓷片载体浸渍于活性组分前驱体溶液中，静置2hP置于120°C十燥箱干燥2h，经马弗炉550°C焙烧保温6h。即得Ce-Zr-O./ATS复合催化剂样品。1.2催化剂表征催化剂样品的比表而、孔径分布及孔体积使

7、用美国QuantasorbNOVA4000高速自动比表而与孔隙度分析仪，在温度为77K时进行测定.比表面测量范围〉0.01cm2•g*,孔径0.35〜200nm.样品的晶相组成采用日木RigakuD/max-2200PCX射线粉末衍射仪（XRD）测定.采用美国PHI公司的PHI5000CESCAX-ray光电子能谱仪（XPS）分析样品各元素的结合能和含M，铝/镁靶，管电压14.0kV，功率250W.并以Cls=284.6eV为基准进行结合能校

8、

9、•:，采用XPSPea