探析复合型纳米金催化剂制备及其催化环己烷氧化性能的研究

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1、湘潭大学硕士学位论文复合型纳米金催化剂制备及其催化环己烷氧化性能的研究姓名：杨晓烽申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：周继承20080509摘要摘要饱和烷烃的选择氧化，尤其是环己烷的选择性催化氧化一直是当今催化化学领域最引人注目的研究课题之一，具有十分重要的科学意义和应用价值。但是目前工业上环己烷氧化生产工艺较为苛刻，而反应转化率仍较低（～4%），选择性不高（70%～85%），能耗高，污染严重。近年来，随着环境保护要求的提高和能源的日益紧缺，使用环境友好的氧化剂如氧气、过氧化氢等，设计性能优良的

2、催化剂体系，在温和条件下活化饱和烷烃碳氢键并高选择性的实现环己烷氧化过程是目前研究者追求的目标。本论文针对环己烷氧化这一难题，将高活性的纳米金负载在TiO修饰的2MCM-41载体上，制备出一种新型高效的环己烷分子氧氧化催化剂。该催化剂不仅可以利用MCM-41载体的疏水亲油特性、孔道效应来提高环己烷氧化反应中目的产物的选择性，还可以利用TiO独特的光催化特性，以及纳米金与TiO之间的协同作用，22提高催化剂的催化性能。本论文基于TiO的光催化特性，提出了光催化直接还原法2制备了复合型纳米金Au@TiO/

3、MCM-41催化剂，这种制备方法简单、可控性强，制2备的纳米金催化剂活性高。并首次用这类新型复合型纳米金催化剂催化环己烷选择性氧化反应，在无溶剂的情况下系统研究了这类纳米金催化剂的催化性能，建立了新的催化反应工艺。本论文采用光催化直接还原法制备了纳米复合型Au@TiO/MCM-41催化剂，并2对环己烷选择催化氧化反应进行了系统研究，结果表明：在150℃、1.0MPaO下，2环己烷的转化率为9.9%，反应总选择性在90%以上，其中纳米金的转化数高达−128854h。通过与其它催化剂的对比，发现用光催化直

4、接还原法制备的Au@TiO/MCM-41催化剂显示出了最高的催化活性，催化剂中的活性组分纳米金起2了积极的作用，同时实验结果还证明催化剂中的纳米Au与TiO载体之间存在某种协2同作用。在光照的激发下，纳米复合Au@TiO/MCM-41催化剂的活性得到明显的提高。2系统实验研究结果表明，在120℃，1.0Mpa下反应2.5h，环己烷的转化率可达到3.6%，总选择性达到93.4%。在无溶剂、无强氧化剂的条件下，反应时间较长可实现温和条件下（<100℃）环己烷选择氧化，在90℃，1.0Mpa下反应10h后，

5、环己烷的转化率可以达到1.5%，同时目的产物的总选择性高达94.0%。关键词：Au@TiO/MCM-41；纳米金；环己烷选择性氧化；分子氧；协同作用2I湘潭大学2008届硕士论文AbstractSelectiveoxidationofsaturatedhydrocarbonsinvolvingtheactivationofhydrocarbonbondsandtheconcomitantformationofC-Obondsisoneofthemostchallengingsubjectsinmode

6、rnchemistry,inadditiontobeingofgreatcommercialpracticalvalue,andoftheparticularinterestistheselectiveoxidationofcyclohexanetocyclohexanolandcyclohexanonewhicharekeyreactantsintheproductionofadipicacidandcaprolactamforthemanufactureofnylon.However,thecur

7、rentcommercialprocessesareenergyintensive,havelowconversioncoefficientsandtotalselectivity,generateenvironmentallyhazardouswasteandbyproducts,sofarcyclohexaneoxidationcontinuestobeachallengetochemists.Therefore,fromtheviewpointofchemicalprocessingandeco

8、nomic,amajorchallengeistofindareactionpathwaythatproducesthedesiredproductswithhighselectivityathighconversionrates.Tosolvetheseproblemsoncyclohexaneoxidation,wedesignedanovelefficientcatalystwhichdispersednano-sizedgoldonthesupp