化学工艺专业毕业论文 [精品论文] 哌啶类氮氧自由基功能型离子液体催化醇氧化反应研究

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1、化学工艺专业毕业论文[精品论文]哌啶类氮氧自由基功能型离子液体催化醇氧化反应研究关键词：离子液体催化反应哌啶类氮氧自由基苯甲醇摘要：离子液体是由阴阳离子组成的室温成液态的盐，采用哌啶类氮氧自由基与离子液体相结合催化醇的氧化反应，不仅可以使催化剂能够重复使用，而且对于开发绿色化工过程具有重要意义和应用价值。本文用4-羟基-2，2，6，6-四甲基哌啶氮氧自由基（TMHPO）替代昂贵的2，2，6，6-四甲基哌啶氮氧自由基（TEMPO），与CuCl组成催化体系，催化芳香族伯醇的氧化反应，并确定出适宜反应条件：2mmol苯甲醇，5

2、mol％TMHPO，3mol％CuCl，1MPaO2，1mL[bmim]PF6，60℃反应24h。在此条件下，苯甲醇转化率为71％，苯甲醛选择性为97％，但催化体系无法重复使用。以此条件催化一系列脂肪醇和芳香醇的氧化反应，实验表明，体系对芳香醇的催化性能总体优于脂肪醇，伯醇优于仲醇。以TMHPO为原型，合成了四种带咪唑支链的哌啶类氮氧自由基功能型离子液体，其中两种为首次设计并合成（TSIL-Ⅰ和TSIL-Ⅱ）。通过红外、氢核磁、元素分析等手段，确定了TSIL-Ⅰ和TSIL-Ⅱ的分子结构。通过对反应影响因素的考察，得到以O

3、2为氧化剂的条件下，TSIL-Ⅰ催化苯甲醇氧化反应的适宜条件：2mmol苯甲醇，5mol％TSIL-Ⅰ，3mol％CuCl，3MPaO2，1mlH2O，室温反应24h。在此条件下，苯甲醇转化率为91％，苯甲醛选择性为98％，但体系重复使用性不好。随后以此条件考察了α-苯乙醇的氧化反应，得出该催化体系适合催化伯醇的结论。通过考察反应影响因素，确定出TSIL-Ⅱ催化苯甲醇＼NaClO的适宜反应条件：2mmol苯甲醇，5mol％TSIL-Ⅱ，6mmolNaClO，室温反应60min。该条件下，苯甲醇几乎完全转化为苯甲醛，且催化

4、体系重复使用5次后，其催化活性没有明显降低。正文内容离子液体是由阴阳离子组成的室温成液态的盐，采用哌啶类氮氧自由基与离子液体相结合催化醇的氧化反应，不仅可以使催化剂能够重复使用，而且对于开发绿色化工过程具有重要意义和应用价值。本文用4-羟基-2，2，6，6-四甲基哌啶氮氧自由基（TMHPO）替代昂贵的2，2，6，6-四甲基哌啶氮氧自由基（TEMPO），与CuCl组成催化体系，催化芳香族伯醇的氧化反应，并确定出适宜反应条件：2mmol苯甲醇，5mol％TMHPO，3mol％CuCl，1MPaO2，1mL[bmim]PF6，

5、60℃反应24h。在此条件下，苯甲醇转化率为71％，苯甲醛选择性为97％，但催化体系无法重复使用。以此条件催化一系列脂肪醇和芳香醇的氧化反应，实验表明，体系对芳香醇的催化性能总体优于脂肪醇，伯醇优于仲醇。以TMHPO为原型，合成了四种带咪唑支链的哌啶类氮氧自由基功能型离子液体，其中两种为首次设计并合成（TSIL-Ⅰ和TSIL-Ⅱ）。通过红外、氢核磁、元素分析等手段，确定了TSIL-Ⅰ和TSIL-Ⅱ的分子结构。通过对反应影响因素的考察，得到以O2为氧化剂的条件下，TSIL-Ⅰ催化苯甲醇氧化反应的适宜条件：2mmol苯甲醇，

6、5mol％TSIL-Ⅰ，3mol％CuCl，3MPaO2，1mlH2O，室温反应24h。在此条件下，苯甲醇转化率为91％，苯甲醛选择性为98％，但体系重复使用性不好。随后以此条件考察了α-苯乙醇的氧化反应，得出该催化体系适合催化伯醇的结论。通过考察反应影响因素，确定出TSIL-Ⅱ催化苯甲醇＼NaClO的适宜反应条件：2mmol苯甲醇，5mol％TSIL-Ⅱ，6mmolNaClO，室温反应60min。该条件下，苯甲醇几乎完全转化为苯甲醛，且催化体系重复使用5次后，其催化活性没有明显降低。离子液体是由阴阳离子组成的室温成液态

7、的盐，采用哌啶类氮氧自由基与离子液体相结合催化醇的氧化反应，不仅可以使催化剂能够重复使用，而且对于开发绿色化工过程具有重要意义和应用价值。本文用4-羟基-2，2，6，6-四甲基哌啶氮氧自由基（TMHPO）替代昂贵的2，2，6，6-四甲基哌啶氮氧自由基（TEMPO），与CuCl组成催化体系，催化芳香族伯醇的氧化反应，并确定出适宜反应条件：2mmol苯甲醇，5mol％TMHPO，3mol％CuCl，1MPaO2，1mL[bmim]PF6，60℃反应24h。在此条件下，苯甲醇转化率为71％，苯甲醛选择性为97％，但催化体系无法

8、重复使用。以此条件催化一系列脂肪醇和芳香醇的氧化反应，实验表明，体系对芳香醇的催化性能总体优于脂肪醇，伯醇优于仲醇。以TMHPO为原型，合成了四种带咪唑支链的哌啶类氮氧自由基功能型离子液体，其中两种为首次设计并合成（TSIL-Ⅰ和TSIL-Ⅱ）。通过红外、氢核磁、元素分析等手段，确定了TSIL-Ⅰ和TSIL-Ⅱ的分子