TiO2自掺杂及其复合光催化材料的制备与性能研究

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2、工学硕士学位论文论文题目：TiO2自掺杂及其复合光催化材料的制备与性能研究学科门类：工学一级学科：材料科学与工程培养单位：材料科学与工程学院硕士生：牛利军导师：李军奇教授2018年5月PreparationandPropertiesofTiO2Self-dopedandItsCompositePhotocatalyticMaterialsAThesisSubmittedtoShaanxiUniversityofScienceandTechnologyinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofEngineer

3、ingScienceByLijunNiuSupervisor:AssociateprofessorJunqiLiMay2018TiO2自掺杂及其复合光催化材料的制备与性能研究摘要近年来，环境污染问题愈发严重，人们迫切需要寻找一种技术来治理环境污染。半导体光催化技术以其具有无毒、能耗低以及使用周期长等优点引发了人们的广泛关注。在众多的半导体材料中，TiO2以其具有较高的光催化活性、物理化学性质稳定、无毒副作用以及成本低廉等特点成为光催化技术领域的主要研究材料之一。但是，TiO2属于宽禁带半导体，光谱响应范围被限制在了紫外光区域，此外，其光生电子-空穴对的复合几率较高、量子产率较低，因

4、而TiO2光降解有机物的效率受到极大地制约。人们研究发现可以通过贵金属沉积，金属/非金属离子掺杂，构建异质结等方法克服这些缺陷并改善TiO2的光催化性能。3+本论文中，我们通过Ti自掺杂暴露晶面的TiO2纳米片以及将TiO2与NiO、NiTiO3、CdS等半导体构建异质结的方式提高其光催化性能。具体研究内容如下：（1）以钛酸丁酯为钛源，HF为形貌控制剂，用一步溶剂热法制备出了3+Ti自掺杂暴露{001}和{101}晶面的TiO2纳米片。结果表明：合成出来的TiO23+是由边长约为30-80nm，厚度约为5nm的纳米片组成的。得益于Ti产生的掺杂能级，形成的氧空位减小了禁带宽度，暴露

5、的高能晶面提高了光生电子-空穴的分离效率，该纳米片对有机染料罗丹明B表现出较好的光催化降解能力。在可见光光照射105min后，罗丹明B的降解率为95.9%，与纯相TiO2纳米片相比，降解率提高了62.8%。（2）以TiO2微球为基体，通过水热法和煅烧法合成了TiO2@NiO和TiO2@NiTiO3复合光催化材料。结果表明：合成的TiO2@NiO和TiO2@NiTiO3复合微球直径分别约为800nm和850nm。随着煅烧温度的升高，沉淀在微球表面的Ni(HCO3)2先是转化为NiO，而后与TiO2微球反应生成NiTiO3。其光催化降解罗丹明B结果表明：TiO2@NiO光催化剂在紫外光

6、照射70min后，对罗丹明B降解率最高达到了97.9%。相比于纯相TiO2光催化剂的降解率提高了28.1%；TiO2@NiTiO3光催化剂在可见光照射140min后对罗丹明B的降解率最高为99.0%。因此，TiO2@NiO和TiO2@NiTiO3复合光催化材料均具有较高的光催化降解有机物的作用。（3）以TiO2微球为基体，通过化学水浴沉淀法合成了TiO2@CdS复合I光催化剂。氯化镉为镉源，硫脲为硫源，柠檬酸钠为络合剂。氨水的量控制2-反应体系中S的量，进而控制CdS壳层厚度。结果表明：合成出来的复合微球直径约为1μm。当加入氨水的量为1mL时，复合微球球体尺寸分布均匀，表面粗糙多

7、孔，比表面积相对较大，有利于对有机物的吸附并提供了更多的活性位点。光催化降解罗丹明B的结果表明，氨水的量为1.0mL时，经过210min的可见光照射，罗丹明B的降解率为98.0%，相对于纯相TiO2的降解率提高了36.8%。说明TiO2@CdS复合光催化剂的光催化性能明显提升。复合半导体材料在界面处形成了异质结，有效地抑制了光生电子-空穴对的复合。关键词：二氧化钛，自掺杂，异质结，光催化IIPreparationandPropertiesofTiO2Self-dope