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1、酶的多功能性催化Knoevenagel、Michael、Aldol反应研究独创性声明学位论文题目:酶的多功能生催化坠曼盟垦鳇:丛堡鳇△鱼厦应研究本人提交的学位论文是在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。论文中引用他人已经发表或出版过的研究成果,文中已加了特别标注。对本研究及学位论文撰写曾做出贡献的老师、朋友、同仁在文中作了明确说明并表示衷心感谢。签字日期:擗月日学位论文作者:询寺帮毕学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解西南大学有关保留、使用学位论文的规定,有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅。本人授权西南大学研究生院
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3、多功能性研究进展?.酶的多功能性研究的意义..课题研究意义和前景?.第二章碱性蛋白酶催化的反应研究?.弓言.结果与讨论?...结沧.实验部分.第三章猪胰脂肪酶催化的加成反应合成抗凝血剂及其衍生物?.引言.结果与讨论?...结论.实验部分第四章酸性蛋白酶催化的不对称反应研究?.引言.结果与讨论.结论.实验部分.第五章猪胰脂肪酶催化的不对称反应研究?心.引言.结果与讨论??.结论.实验部分.参考文选?..附录:部分化合物液相图附录:部分化合物氢谱、碳谱图致谢??.硕士期间发表的文章??,■,彦摘要酶的多功能性催化、、反应研究有机化学专业硕士研究生谢帮华指导教师何延红教授摘
4、要随着绿色化学的兴起和发展以及人们对环境保护意识的加强,酶促有机化学反应,因其具有高效性、高选择性、反应条件温和、后处理简单和对环境友好等特点,而备受化学家和生物学家们关注。目前发现生物酶大约有多种,且随着蛋白质工程和基因工程技术的发展,人工修饰天然酶或合成非天然的新酶成为现实,极大的推动了酶在有机化学领域的应用和发展,尤其是酶的高立体选择性,已经成为手性药物合成的一种重要手段。从目前来看,生物转化技术在很多领域已经实现其产业化、规模化。酶促有机化学反应作为绿色化学发展的一个重要的方向之一,是目前化学领域研究的一个热点和重点。传统理论认为,酶只有在其天然的水溶液环境中
5、才能显示其高效的催化活性和立体选择性。这种理论极大的限制了酶在有机化学中的应用和发展,直到二十世纪八十年代初期,发现酶不仅可以在含有少量或微量的水、甚至无水的有机溶剂中保持其催化活性,而且还显示出在天然水溶液环境中没有的新的一些特性,比如酶的稳定性提高,反应底物类型的改变,化学反应立体选择性的改变和催化其他在水中不能发生的反应等特点。这些特征被称为酶的多功能性。酶的多功能性,是目前催化领域的一个新发现,把酶的多功能性主要分为三类:第一类就是酶催化环境的多功能性,指的是酶能够在除水溶液的天然环境以外的催化环境表现出的催化活性,比如说酶能够在无水有机溶剂中催化某些有机化学
6、反应,或者是其他与天然催化反应不同的温度、值条件下的化学反应;第二类是酶催化底物多样性,是指酶能够催化除天然底物以外的其他底物的化学反应;第三类是酶的催化多惑样性,是指单一酶的活性位点能够催化多种类型的化学反应。一近年来,酶催化的多功能性研究发展迅速,也取得了一定的成果。越来越多的酶尤其是童水解酶作为生物催化剂被用于不对称合成和手性药物合成。目前水解酶已经被广泛应用于催化反应、加成反应、反应、反应等。但是,从目前关于酶的多功能性报道来看,不少酶在反应的催化活性和立体选择性上仍然有一定的局限性,对酶催化的反应机理的研究更是鲜有人报道,这些问题都值得我们进一步的去研究和探
7、索。酶的多功能性在有机化学中的应用为绿色化学的发展提供了新的有效的途径,是一个极具挑战性和吸引力的研究领域。本论文的主要内容是论述酶的多功能性在催化、、反应中的应用。反应是有机合成中形成碳碳双键的重要方法之一。反应常常被多功能性在催化加成反应中的应用也日趋成为一个热点。苄丙酮香豆素作为最有效的抗凝血剂,在临床医学上已经使用了半个多世纪。而目前主要是采用手性胺类有机小分子催化剂,比如手性一级胺,手性二级胺等合成具有高选择性的苄丙酮香豆素及其衍生物,而采用生物转化的方法合成手性苄丙酮香豆素还从未有人报道过。本论文首次报道了在少量水有机溶剂中,猪胰脂肪酶作
