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1、ZnO催化尿素和丙二醇合成碳酸丙烯酯的反应研究_李奇飚第35卷第4期2007年8月燃 料 化 学 学 报JournalofFuelChemistryandTechnologyVo.l35No.4Aug.2007文章编号:0253-2409(2007)04-0447-05ZnO催化尿素和丙二醇合成碳酸丙烯酯的反应研究李奇飚1,2,彭伟才1,21,郭启文,李军平,赵 宁,133311肖福魁,魏 伟,孙予罕,于永波,张启同3.肥城阿斯德化工有限公司,山东肥城 271601)1(1.中国科学院山西煤炭化学研究所煤
2、转化国家重点实验室,山西太原 030001;2.中国科学院研究生院,北京 100039;———————————————————————————————————————————————摘 要:尿素和丙二醇合成碳酸丙烯酯(PC)在热力学上是可进行的。根据ZnO对尿素和丙二醇的催化反应性能,讨论了合成PC的反应历程。结果表明,该反应是分步进行的,首先尿素分解生成氨气和异氰酸,异氰酸与ZnO作用形成异氰酸物种,在丙二醇的作用下生成中间产物羟丙基氨基甲酸酯(HPC),然后由HPC脱氨气生成PC。ZnO在尿素分解和H
3、PC脱氨气转化为PC的反应过程中起催化作用。关键词:尿素;丙二醇;碳酸丙烯酯;ZnO;FT-IR中图分类号:O623.662 文献标识码:ASynthesisofpropylenecarbonatefromureaandpropyleneglycolusingZnOcatalystLIQi-biao,PENGWei-cai,GUOQi-wen,LIJun-ping,ZHAONing,11133XIAOFu-kui,WEIWei,SUNYu-han,YUYong-bo,ZHANGQi-tong(1.Sta
4、teKeyLaboratoryofCoalConversion,InstituteofCoalChemistry,ChineseAcademyofSciences,Taiyuan 030001,China;2.GraduateSchooloftheChineseAcademyofSciences,Beijing 100039,China;3.FeichengACIDChemicalsCo.Ltd,Feicheng 271601,China)1,21,23——————————————————————————
5、—————————————————————11Abstract:Thethermodynamicalstutyindicatesthatthesynthesisofpropylenecarbonate(PC)fromureaandpropyleneglycolispossible.ThereactionprocessforsynthesisofPCwasinvestigatedusingZnOcatalys.tItwasastepwiseprocess.Atfirst,ureadecomposedinto
6、isocyanicacid,whichinteractedwithZnOtoformarelativelysteadyisocyanatespecies.Thenpropyleneglycolreactedwithisocyanatespeciestoformhydroxypropylcarba-mate(HPC),andtheHPClostammoniatoformPC.ThecatalysisofZnOwasstrikinginureadecompositionandthetransformation
7、ofHPCtoPC.Keywords:urea;propyleneglycol;propylenecarbonate;ZnO;FT-IR 碳酸丙烯酯(PC)是性能优良的溶剂及重要的有机反应中间体,具有高极性、高沸点、低毒性、易生物降解性等特点,被称为21世纪的绿色基础化工原料。PC广泛应用于合成纤维、纺织印染、石油化工、酸性气体(CO2、H2S等)的分离、电化学等领域以及药物、聚合物的合成和酯交换合成碳酸二甲酯的原料[1,2]丙二醇反应合成PC,实现了原料的循环利用,降低了合成碳酸二甲酯的成本,形成了绿
8、色经济可循环的化学生产链。——————————————————————————————————————————————— Su等报道了用尿素和二元醇反应合成环状[7]碳酸酯。Doya等在减压下用锌、镁、钙、铅等金属氧化物及其盐作为催化剂,使PC的收率达到97%。Zhao等[8][6]等。目前,工业化合成方法采用环氧丙烷与和舒婷等[9]分别研究了乙酸锌、类水滑石二氧化碳环加成法,由于该法是在一定的温度和压力下进行均相催化反应,
