探索尿素醇解法合成碳酸丙烯酯的研究

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1、S彻YONC疋队IYTICSYNTHESISOFPROPYLENECARBONATEBYUREAALCOHOLYSISADissertationSubmiaedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofEngineeringBYZHANGBi--rongSupervisedbyProf．Ⅵ唧Dong—fangSchoolofChemistryandChemicalEngineeringSoutheastUniversityApril2010红，，≮·，如；、*节3’-≮．o，

2、。·。∥。，：矿’’5，·、ip’‘■一，玉一吖¨东南大学学位论文独创性声明IIJll111]rPIIlIJrrJJIIJJJIllJillY1761516本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：．么望嗑日期：2f!z芝：生!17东南大学学位论文使用授权声

3、明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布(包括以电子信息形式刊登)论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布(包括以电子信息形式刊登)授权东南大学研究生院办理。研究生签名：盘釜递当师签名：翠巫日期：j望业，罗摘要尿素醇解法合成碳酸丙烯酯(PC)由于反应条件温和、操作安全、原料安全和费用低等优点成为是近年来合成PC的新方法，但目前对此方法的

4、研究还相对较少。本文制备了一系列的金属碳酸盐和复合氧化物催化剂，考察了它们对于常压尿素醇解反应的催化性能，并采用X射线衍射、Hammett指示剂法、热重等技术对催化剂进行了表征。此外还对尿素醇解催化合成PC的工艺条件进行了的优化分析。金属碳酸盐催化剂的研究表明，在单金属碳酸盐中，碳酸铅的催化活性最高，其次是碳酸锌。混合碳酸盐中铅锌摩尔比对其催化活性有重要影响，当Pb／Zn为l：2时，其催化活性最大。铅锌混合碳酸盐均存在PbC03和Zns(C03)2(014)6两种晶相，它们的协同效应是促进PC合成的主要原因。此外，当Pb／Zn为1：3

5、和1：2时，混合碳酸盐表面具有一定的弱碱性，这有利于催化活性的提高。结果还表明，在最佳铅锌混合碳酸盐催化作用下，尿素醇解反应温度对PC收率具有最显著影响，在最佳反应条件(反应温度为150oC、反应时间为5h和催化剂浓度为1．8wt．％)下，PC收率可达96．35％。以M—Zn．灿类水滑石为前驱物的M-Zn-AI复合氧化物催化剂研究表明，所制备催化剂前驱体均形成了水滑石结构。共沉淀过程中，第三种金属M的种类对催化活性的影响最大，其次分别为M加入量和晶化温度，而晶化时间的影响程度最小。热处理过程中，干燥温度对催化剂活性的影响最显著，然后依

6、次是焙烧温度和焙烧时间。催化剂的最佳制备条件为：第三种金属为Fe，加入量15％，晶化温度50oc，晶化时间16h，干燥温度950C、焙烧温度600oC、焙烧时间4h。结果还表明，在最佳复合氧化物催化作用下，尿素醇解反应温度对PC收率的影响最显著，在最佳反应条件(反应时间3．5h、反应温度165oC和催化剂用量1．8吼．％)下，PC收率可达88．73％。关键词：尿素醇解，碳酸丙烯酯，金属碳酸盐，复合氧化物，实验设计AbstractCompared诵mthetraditionalroutesofsynthesisofpropyleneca

7、rbonate(PC)，therouteofureaalcoholysisfromureaand1,2-propyleneglycol口G)showedadvantages，suchascheapandeasilyavailablefeedstock,mildreactionconditionandsafeoperation．ThemostimportantistherouteforsynthesisofPCfromureaand1,2-propyleneglycolisthefirststepinthetwo·steptranses

8、terificationprocessfortheproductionofdimethylcarbonate(DMc)．Thisthesismainlystudiedthecatalyticperformancesofm