锆掺杂 TiO2负载锰铈氧化物低温催化还原 NOx.pdf

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1、第36卷第9期北京科技大学学报Vo1．36No．92014年9月JournalofUniversityofScienceandTechnologyBeijingSep．2014锆掺杂TiO2负载锰铈氧化物低温催化还原NO卢熙宁，宋存义园，童震松，张东辉北京科技大学土木与环境工程学院，北京100083园通信作者，E-mail：hj@ustb．edu．cn摘要采用溶胶一凝胶法制备TiO：、ZrO和不同比例TiO一ZrO，等载体，超声波浸渍负载一定量的ce—Mn活性组分．通过扫描电镜、x射线衍射、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱和比表面积(BE

2、T)法对催化剂进行表征，并考察催化剂的氨气低温催化还原NO的活性．结果表明，TiO2-ZrO，(3：1，摩尔比)载体为介孔材料，颗粒粒径较小且高度分散，比表面积高达151Hl2．g～．由于zI．4取代Ti掺杂进入TiO：晶格内，导致其晶格畸变，抑制TiO晶型转变，获得了良好的热稳定性，加之活性组分以无定形态存在．催化剂表面存在Ce¨／Ce氧化还原电对，从而提高催化剂的低温催化还原活性．在550℃下焙烧的催化剂10％Ce(0．4)一Mn／TiO一ZrO，(3：1)的活性最高，其在140oC、体积空速67000h的条件下，N0的转化率达到99．2

3、8％．140℃时单独通入体积分数为10％的HO以及同时通入体积分数为10％HO和2x10一SO，催化剂显示出较强的抗H：O和S0中毒能力．关键词氮氧化物；低温；选择性催化还原；二氧化钛；氧化锆；掺杂分类号X701．3Low-temperaturecatalyticreductionofnitrogenoxidesovermanganese-ceriumcompositeoxidessupportedonzirconium-dopedtitaniumdioxideLxining，SONGCurt—yi曰TONGZhen—song，ZHANGDo

4、ng．hui，SchoolofCivilandEnvironmentalEngineering，UniversityofScienceandTechnologyBeijing，Beijing100083，China园Correspondingauthor，E—mail：hj@ustb．edu．enABSTRACTCarriersofTiO2，ZrO2andTiO2-ZrO2withdifferentratioswerepreparedbysol—gelmethod．Somemanganese—cerium(Mn—Ce)activecompon

5、entswereloadedonthesecarriersbyultrasonicimmersion．Thecatalystswerecharacterizedbyscanningelee—tronmicroscopy(SEM)，X—raydifraction(XRD)，X·rayphotoelectronspectroscopy(XPS)，Fouriertransforminfrared(FT—IR)spectroscopy，andBrunauer—Emmett—Teller(BET)method．Theactivityofthecatal

6、ystswasstudiedundertheconditionoflow-temper-aturecatalyticreductionofNOwithammoniaasareductant．TheresultsshowthattheTiO2-ZrO2(3：1，molarratio)carrierwasame-soporousmaterial，theparticlesizeissmaller，theparticlesarehighlydispersed，andthespecificsurfaceareareachesupto151m·g～．By

7、dopingZrO2，Zr'ionsreplaceTi“ionsandenterthelatticeleadingtoTiO2latticedistortion．TheadditionofZrO2inhibits，crystaltransferfromanatasetoruflephase，andsothethermalstabilityofthiscarrierimproves．Furthermore，theactivecomponentsmainlyexistinamorphousstateandtheCe”／Ce”redoxcouple

8、appearsonthecarriersurface，thusthecatalyticreductionactivityatlowtemperatureimprov