铁锰氧化物nh3低温选择性催化还原no的性能研究

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1、学校代码10530学号201510151631分类号X701密级公开硕士学位论文铁锰氧化物NH3低温选择性催化还原NO的性能研究学位申请人唐南指导教师黄妍副教授学院名称环境与资源学院学科专业环境工程研究方向大气污染控制工程二零一八年五月七日LowtemperatureselectivecatalyticreductionofNOwithNH3overFe-MncatalystsCandidateTangNanSupervisorHuangYanCollegeCollegeofEnvironmentandresourcesProgramEnvironmenta

2、lEngineeringSpecializationAirPollutionControlEngineeringDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateMay7th,2018湘潭大学硕士学位论文摘要氮氧化物（NO和NO2）是主要的大气污染物之一。它们会导致一系列严重的环境问题，如光化学烟雾、酸雨、臭氧损耗和温室效应等。NH3选择性催化还原NO（SelectivecatalyticreductionofNOwithNH3，NH3-SCR）技术，具有高选择性和高效性，在固定源烟气脱硝中使用

3、最广泛。SCR催化剂是该技术的核心，对实现NOｘ的高效脱除至关重要。其中Mn氧化物催化剂在低温NH3-SCR反应过程中显示出较高的SCR活性，但在实际烟气中SO2和H2O的存在对MnOx催化剂有明显的抑制作用，甚至导致催化剂彻底失活。为进一步改善催化剂的活性和抗水抗硫性能，本文以铁为助剂，采用多种方法制备了一系列不同结构和形貌的MnOx-FeOx催化剂，考察其低温SCR脱硝性能及抗水抗硫性能。本文采用柠檬酸法、水热法、共沉淀法、机械混合法制备了一系列Fe-Mn催化剂，考察不同制备方法对催化剂低温SCR活性及抗水抗硫性能的影响，并利用XRD、BET、H2-TP

4、R和FT-IR等表征方法对催化剂进行研究，结果表明Fe(0.5)-MnOx)(HY，400)催化剂低温NOx脱除效率最高，且其抗水抗硫性能也较好，在反应温度为150℃时，烟气中通入SO2和H2O8h后，NOx转化率仍保持在65%以上。本文考察了铁锰比和pH等因素对催化剂催化还原NOx性能的影响，筛选出了最优制备条件，且在此条件下采用水热法合成的催化剂具有最高的NOx脱除率，120℃条件下NOx转化率达到100%，优于Fe(0.3)-MnOx)(CA，400)催化剂。论文通过两步水热法在MnOx纳米颗粒上二次水热沉积FeOx，设计出了一种非均一相的铁锰催化剂，

5、以期开发出具有良好抗水抗硫性能的Fe-MnOx催化剂。结果表明该催化剂在150℃条件下，10%H2O和0.6%SO2气氛中反应8h,NOx脱除率维持在73%左右,表现出较好的抗硫抗水性能，优于一步水热法合成的Fe-MnOx催化剂。为进一步研究催化剂晶型、形貌对低温SCR性的影响，本文还采用水热法以碳微球为模板、乙二醇为溶剂合成了尖晶石型铁锰中空微球。研究表明乙二醇溶剂的加入可以改善催化剂分散性以及催化剂比表面积，从而使得催化剂低温SCR催化活性显著提高。尿素水解法合成的铁锰催化剂，尿素/M=3,水解温度和水解时间分别为110℃和18h时表现出最优低温活性，反

6、应温度100℃时，NOx脱除率达到100%。关键词：NOx；Fe-MnOx；NH3-SCR；SO2和H2OI铁锰氧化物NH3低温选择性催化还原NO的性能研究AbstractNitrogenoxidescancauseaseriesofenvironmentalproblems,suchasphotochemicalsmog,acidrain,ozonedepletionandgreenhouseeffect.SelectivecatalyticreductionofNOwithNH3,(NH3-SCR)hashighselectivityandhigheff

7、iciency,whichisthemostwidelyusedinfixedsourcefluegasdenitrification.SCRcatalystisthecoreofthetechnology.Amongthem,MnmetaloxidecatalystssuchasMn/TiO2,MnOx-CeO2andFe-MnOxshowedrelativelyhighactivityatlowtemperatureNH3-SCRreaction.Manganeseoxidebasedcatalystsexhibithighcatalyticperfor

8、manceinlowtemperatureNH3-S