碳前驱体在全氟磺酸型碳基固体酸材料设计中的影响.pdf

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1、物理化学学~(WutiHuaxueXuebao)SeptemberActaPhys．一Chim．．2015，31(9)，1747—17521747【Article】doi：10．3866／PKU．WHXB201506012www．whxb．pku．edu．cn碳前驱体在全氟磺酸型碳基固体酸材料设计中的影响李璀灿张梦晓华伟明乐英红高滋(复旦大学化学系，上海市分子催化和功能材料重点实验室，上海200433)摘要：以碳纳米管、介孔碳分子筛和氮掺杂的介孔碳为前驱体，采用全氟磺酸-全氟乙烯共聚物(PTFE)液相沉积方法制备了修饰量相同的三种全氟磺酸功能化碳基固体酸催化剂，利用N吸附、热

2、重分析(TG)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外变换(FTIR)光谱以及电位滴定等方法对材料的结构和酸性进行了表征．考察催化剂对于苯甲醇与苯甲醚Friede1．Cra~s(F-C)反应的催化性能．结果表明，前驱体的比表面积越大，与修饰剂的相互作用越强，越有利于修饰剂在前驱体表面的分散，得到的催化剂表面酸量越多，酸催化活性越好．因此，全氟磺酸功能化的氮掺杂介孔碳在F．C反应中表现出最高的活性和稳定性．关键词：碳基固体酸：全氟磺酸：酸性：稳定性：F．C反应中图分类号：0643EfectoftheCarbonPrecursorontheDesignofPerfluorosulf

3、onicAcidFunctionalizedCarbonCatalystsLICui-CanZHANGMeng—XiaoHUAWei-MingYUEYing-HongGAOZi(ShanghaiKeyLaboratoryofMolecularCatalysisandInnovativeMa~HaLDepartmentofChemistry,FudanUniversity,Shanghai200433，PR．China)Abstract：Perfluorosulfonicacidfunctionalizedcarbon—basedsolidacidcatalystswerepr

4、eparedbyIiquiddepositionofperfluorosulfonicacid-poIytetrafIu0roethyIene(PTFE)copolymerusingcarbonnanotubes，mesoporouscarbonmolecularsieves。andnitrogen-dopedmesoporouscarbonasprecursors．TheobtainedcatalystswerecharacterizedbyN2adsorption，thermogravimetricanalysis(TG)，transmissionelectronmicr

5、oscope(TEM)。FouriertransformInfrared(FTIR)spectrometer，andpotentiometrictitration．TheircatalyticbehaviorintheFriedel-Crafs(F-C)alkylationofanisolewasalsoinvestigated．ItwasfoundthattheSUrfaceareaoftheprecursorandItsinteractionwithperfluorosulfonicacidplayimportantrolesinthepreparationofhighl

6、yactivecatalysts．Thehighestactivityaswellasthebeststabilitywasobservedoverperfluorosulfonicacidfunctionalizednitrogen—dopedmesoporouscarbon．KeyWords：Carbon-basedsolidacid；Perfluorosulfonicacid；Acidity；Stability；Friedel-Craftsalkylation1引言势．目前，已有不少固体酸催化剂被应用于工业生酸催化反应是化工领域中最重要的反应之一．产，如以各种沸石分子筛

7、为催化剂的催化裂解、随着环境保护意识的日益增强，以环境友好的固体二甲苯异构化、甲苯歧化等反应，以固体超强酸为酸代替传统使用的液体酸是酸催化反应的发展趋催化剂的C／C异构化反应等．然而，对于有水参与Received：April16，2015；Revised：Junel，2015；PublishedonWeb：June1，2015．Correspondingauthor．Email：yhyue@fudan．edu．cn；Tel：+86．21．65642409．Theprojectwassupportedby