基于立方体纳米氧化亚铜修饰的安培型葡萄糖生物传感器的制备及性能研究.pdf

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1、第44卷分析化学(FENXIHUAXUE)研究报告第5期2016年5月ChineseJournalofAnalyticalChemistry822～827DOI：10．11895／j．issn．0253-3820．150617基于立方体纳米氧化亚铜修饰的安培型葡萄糖生物传感器的制备及性能研究马真真余会成吴朝阳吴燕肖福兵(湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室，化学化工学院，长沙410082)(广西民族大学化学化工学院，广西林产化学与工程重点实验室，广西高校食品安全与药物分析化学重点实验室，南宁530006)摘要将合成的立方体纳米氧化

2、亚铜用于修饰玻碳电极，在其上固定葡萄糖氧化酶，构建了高灵敏的安培型葡萄糖生物传感器。采用x射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对合成的立方体纳米氧化亚铜及其修饰电极进行了表征。结果表明，合成的纳米氧化亚铜为均匀的立方体形状。采用循环伏安法(CV)、交流阻抗谱(EIS)、差分脉冲伏安法(DPV)及计时电流法(CA)考察了修饰电极的电化学行为。在含0．1mmol／L葡萄糖的磷酸盐缓冲溶液(pH7．4)中研究了立方体纳米氧化亚铜修饰电极的循环伏安(CV)响应，实验结果表明，此修饰电极对葡萄糖显示出良好的电催化性能。DPV响应电流与葡萄糖的浓

3、度在5．0x10～4．0x10。mol／L范围内呈良好的线性关系，线性相关系数R=0．9983，检出限为6．8×10mol／L(S／N=3)。CA实验结果表明，尿酸、抗坏血酸、D一果糖对传感器不产生干扰。本传感器具有较好的重现性和稳定性，可用于实际样品中葡萄糖的检测。关键词立方体纳米氧化亚铜；葡萄糖氧化酶；葡萄糖；电催化；生物传感器1引言葡萄糖浓度的准确检测在临床医学、生物学、环境科学、食品分析等领域极为重要⋯。目前，测定葡萄糖浓度的方法主要有分光光度法J、荧光检测法J、高效液相色谱法及毛细管电泳法等，这些方法大多数灵敏度低或耗时长、成

4、本较高。电化学传感器具有灵敏度高、响应时间短、线性范围宽、成本低并且可在线检测等优点，因此电化学葡萄糖生物传感器已经成为研究热点之一_6J。目前，电化学葡萄糖传感器多采用葡萄糖氧化酶(GOx)修饰电极J。直接将GOx涂滴在电极表面上，GOx很容易丧失活性，电子传递也较慢；采用壳聚糖或Nation等成膜，通过戊二醛交联，可将GOx固定在电极表面膜上，但固定的GOx在电极上的电子传递受到明显抑制，因此所构建的电化学传感器的灵敏度较低。纳米材料具有较大比表面积、良好的电子传递能力J，铂、金、银、碳纳米管、石墨烯等纳米材料已被广泛用于修饰GOx

5、传感电极表面，以提高检测葡萄糖的灵敏度。纳米材料的电催化性能不但取决于材料尺寸及元素组成，还取决于材料的形貌，高表面能的晶面常比低表面能的晶体表现出更高的电催化活性。纳米氧化亚铜作为新型的P型氧化物半导体材料，具有活性的电子．空穴对，表现出良好的电催化活性_1。Li等¨制备了正八面体纳米氧化亚铜与碳纳米量子点复合物修饰的非酶性葡萄糖传感器；Khan等¨发现飞镖状纳米氧化亚铜可在葡萄糖的检测中表现出良好的电催化效果。为了提高电化学方法检测葡萄糖的灵敏度，本研究合成了立方体纳米氧化亚铜，构建了基于立方体纳米氧化亚铜修饰电极的安培型葡萄糖生物

6、传感器，采用循环伏安法(CV)、交流阻抗(EIS)技术、差分脉冲伏安法(DPV)及计时电流法(CA)对修饰电极的电化学行为进行了研究，考察了其对葡萄糖的分析性能。2015~8-04收稿；2016~1—18接受本文系广西自然科学基金(N0．2015GXNSFAA139040)及国家自然科学基金(Nos．21175037，21277042)资助E-mail：doyhc@126．com；zywu@hnu．edu．cn第5期马真真等：基于立方体纳米氧化亚铜修饰的安培型葡萄糖生物传感器的制备及性能研究8232实验部分2．1仪器与试剂CHI660E

7、型电化学工作站(上海辰华仪器有限公司)；PHS一3C型pH计(上海雷磁仪器厂)；UhimaⅣ型x射线衍射仪(日本理学株式会社)；SUPRA40／40VP场发射扫描电镜(德国卡尔蔡司公司)。葡萄糖氧化酶(Glucoseoxidase，GOx，E．C1．i．3．4，234，900units／g)、尿酸(UA，纯度99％)、L．抗坏血酸(AA，纯度99％)、D．果糖(Fru，≥99．0％(HPLC))、牛血清白蛋白(冻干粉，Protease，essentiallyfree，>198％)、二茂铁(98％)、葡萄糖(≥99．5％(GC))均购自S

8、igma公司；CuC12(纯度99％)、NaOH(纯度99．9％)、丙酮(纯度99．7％)及无水乙醇(纯度99．7％)均购自天津科密欧化学试剂厂。除非特殊说明，所有试剂均为分析纯。实验用水为超纯水(18．3