基于纳米结构的葡萄糖生物传感器的制备及性能研究

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1、万方数据万方数据致谢时光茬苒，三年的研究生学习即将画上句号，回想在合肥工业大学的点点滴滴，有太多需要感谢的人，在他们的帮助下我才能顺利走到今天，在这里我向他们致以最诚挚的感谢。首先，要感谢我的导师吴玉程教授，从论文的选题，实验的探索，到论文的撰写都倾注了导师的心血。他严谨的治学精神，严肃的科研态度，渊博的学术知识以及敏锐的洞察力，都对我的成长帮助甚多，也为我以后的工作学习树立了的典范。其次，感谢论文实验过程中为我提供帮助的郑治祥老师、黄新民老师、王文芳老师、郑玉春老师、舒霞老师、王岩老师、徐光青老师、张勇老师、秦永强老师、吕珺老师、谢奎老师、刘家琴老师，在此向各位老师表示诚挚的谢

2、意。同时，还要特别感谢崔接武老师，三年里他对我无微不至的指导和帮助让我受益匪浅，他严谨负责的工作态度是我学习的榜样。感谢材料学院程继贵老师、翁洁老师、何顺荣老师、马勇老师在学习和生活中无私的帮助，还要感谢合肥工业大学分析测试中心的洪雨老师、刘衍芳老师、汪洋老师、张竞成老师，以及中科院固体物理研究所的的孔明光老师在样品表征中提供的帮助。润笔成文之际，感谢三年来陪伴我的课题组的兄弟姐妹们，感谢博士郑红梅、周士昂、梁金坤、胡家佳、张鹏杰、汤凤林、丁孝禹，感谢硕士袁宝、卞海东、张伟、徐康、冯春晓、钟永辉、杨敏、沈天阔、唐规、朱城楠、汪伟伟、苏丽丽，感谢师弟张剑芳、余维延、童亮、陈泓谕、言

3、文远、曹肱舶、张俊，感谢师妹阮丽丽、黄丽枚、李慧、余翠平。与你们朝夕相处的美好时光将成为我今生最珍贵的回忆。感谢我的父母，养育之恩，无以回报，你们在我求学路上的支持是我前进最大的动力。感谢我的女友刘灵娟博士，前进的道路上有你相伴是我今生之幸。感谢在百忙之中评审我论文的各位专家和老师。硕士毕业是一段生活的结束，也是另一段崭新生活的开端，祝福自己，也祝福所有人。惠佳宁2014年04月I万方数据摘要本文以Au纳米线阵列和石墨烯为研究对象，分别采用物理吸附法和由戊二醛(GLA)、牛血清白蛋白(BSA)和葡萄糖氧化酶(GOx)组成的交联液方法修饰纳米结构电极。分别研究了基于高度有序Au纳米

4、线阵列，还原石墨烯以及石墨烯修饰Au纳米线阵列复合结构的葡萄糖生物传感器的制备方法及其性能研究。此外，对于检测电位和纳米线直径对传感器性能的影响做了讨论，还探讨了基于直接电子转移的第三代生物传感器的机理。最后将流动注射分析(FIA)技术引入传感器研究，进一步提高传感器性能。文中具体研究结果如下：通过电化学沉积方法在具有高度有序孔洞结构的阳极氧化铝模板(AAO)内制得Au纳米线阵列，还可以通过控制AAO模板的孔径控制纳米线的直径。采用交联法在纳米线表面固定生物酶，交联液的成分为4.5v/v%GLA，4.8w/v%BSA，200U/mLGOx。SEM表征结构发现，通过控制溶液的量可以

5、将交联液均匀地覆盖在纳米线表面，并且呈现疏松多孔的结构，有利于和溶液最大程度地反应。通过改变扩孔时间控制Au纳米线直径并测试传感器性能，结果显示扩孔时间10min，直径约80nm的Au纳米线阵列制得的葡萄糖传感器性能最好。在不同电压下测试传感器性能，发现在+0.7V下响应最高。采用化学法还原制备石墨烯，并将其均匀地修饰在金电极表面，干燥完全之后再用物理吸附的方法修饰GOx，最后在表面覆盖一层全氟磺酸(Nafion)作为保护层。所制得的传感器在除氧的磷酸盐缓冲液(PBS)中测试循环伏安(CV)时出现一对准可逆的氧化还原峰，进一步通过计算扫速和峰电流的关系确认，这是GOx活性中心黄素

6、腺嘌呤二核甘酸(FAD)的氧化还原过程，也就说明该修饰电极实现了GOx的直接电化学过程。进而，通过比较传感器在不同气氛环境的PBS中CV曲线，对第三代生物传感器的检测机理进行了分析。最后结合检测机理，通过CV响应来对葡萄糖进行检测。采用电吸附的方法将石墨烯修饰到Au纳米线阵列的表面，通过扫描电子显微镜，X射线光电子能谱仪等设备对电极进行了表征，结果显示石墨烯很均匀地修饰在纳米线表面。在测试电极对过氧化氢的催化能力时发现这种基于纳米复合结构的电极表现出了对过氧化氢很好的催化能力。将该电极固载GOx后与分别基于金纳米线、石墨烯的传感器进行性能比较，发现在正电位下其响应要高于后两者。-

7、1-2最终检测的灵敏度为40.25AmMcm，线性范围0.02mmol/L到3mmol/L。将辣根过氧化氢酶(HRP)和GOx同时加入到交联液中修饰在Au纳米线表面，并且采用流动注射分析(FIA)的方法进行测试。结果显示该型传感器可以在0.05V的低电位下对葡萄糖产生很好的响应。对交联液成分，流动注射参数对传感器性II万方数据能的影响也分别进行了讨论，结果显示交联液成分为4.5v/v%GLA，3.6%w/vBSA，200U/mLGOx，40U/mLHRP时传感器性能最好，流