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《高分散负载Pd催化剂上CO氧化性能_王昭文》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。
1、第50卷第1期厦门大学学报(自然科学版)Vol.50No.12011年1月JournalofXiamenUniversity(NaturalScience)Jan.2011高分散负载Pd催化剂上CO氧化性能*王昭文,陈明树,万惠霖(厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,福建厦门361005)摘要:制备高分散的负载型催化剂是充分利用在自然界中储量极为有限的贵金属资源的重要手段.采用不同方法制备一系列负载Pd催化剂,考察了不同载体负载Pd催化剂的CO氧化性能.发现以乙酰丙酮钯为前驱体制
2、得的Pd/TiO2催化剂活性远高于Pd/SiO2和Pd/Al2O3催化剂的活性,在室温下就表现出较好的CO氧化活性,且在无气相O2条件下CO可以与Pd/TiO2催化剂表面的氧物种(晶格氧)反应生成一定量的CO2.分散度测试、CO吸附的原位红外光谱和程0序升温还原的结果表明Pd/TiO2催化剂上Pd物种以高分散Pd形式存在,并与载体之间存在强相互作用,这可能是Pd/TiO2催化剂具有低温活性的主要原因.关键词:CO催化氧化;钯;负载型催化剂;原位谱学表征中图分类号:O643文献标志码:A文章编号:04380479(201
3、1)01006505随着社会的发展和人们生活水平的不断提高,低Ce1xZrxO2和Ce1xTixO2负载Pd催化剂的CO氧化2+温CO催化氧化在实际生活中的应用越来越广泛,比性能,在催化剂Ce0.78Sn0.2Pd0.02O2中Pd是高度离[1]如CO气体传感器、汽车尾气净化、激光器中微量子化的、晶格氧易于移动,因此在低温下CO就可以转[2]CO的消除、封闭体系中CO的消除以及氢燃料电池化为CO2,同时给出了可能的反应机制:首先吸附在[3]2+中少量CO的消除.Pd的CO与邻近的晶格氧反应生成CO2,催化剂被近些年CO低温
4、氧化研究最多的是贵金属Au催还原形成氧缺陷,气相O2将其氧化进入体相,使得催化剂,包括高活性、高稳定性催化剂的研制以及探明化剂得以再生.Ce1xSnxO2具有较Ce1xZrxO2与Ce1xAu催化剂具有低温高活性的原因.但当Pd负载在合TixO2高的氧储存能力,因此负载Pd后活性较高.适的载体上时也可以表现出CO低温氧化活性,Luo文献报道低温CO氧化的Pd催化剂主要是以[45]等考察了不同载体负载Pd催化剂的CO氧化性CeO2为载体,本文以TiO2为载体制备了具有低温能,由于Pd与CeO2之间存在着协同作用,相同反应CO氧化能力
5、的Pd/TiO2催化剂,并以SiO2、Al2O3载条件下,Pd/CeO2催化剂的活性高于Pd/ZrO2、Pd/体为对比,探索Pd/TiO2催化剂具有低温活性的原Al2O3、Pd/TiO2、Pd/ZSM5和Pd/SiO2,根据CO的因.程序升温脱附(COTPR)结果认为,高分散的PdO是[6]反应的活性物种.毕玉水等发现以分子筛为载体的1实验部分Pd催化剂活性明显优于金属氧化物担载的催化剂,Pd[7]物种的高分散与催化剂的活性直接相关.Zhu等认1.1催化剂制备为Pd/CeO2催化剂低温下CO氧化主要通过在PdCe取一定量已配制好
6、的乙酰丙酮钯[Pd(acac)2]的界面吸附的CO和CeO2的表面晶格氧进行.Baidya[8]甲苯溶液,加入载体,搅拌浸渍1h后,室温下充分浸等以CeO2为基础研究了复合氧化物Ce1xSnxO2、渍12h后蒸干,100干燥2h,300焙烧2h.催化剂记为x%Pd/Support,x%为金属Pd在催化剂中的收稿日期:20100526质量分数.文中金属Pd在催化剂中的质量分数均为基金项目:国家自然科学基金资助项目(20873109,21073149);科1%.实验中使用的化学试剂及氧化物载体均为购入的技部973项目(2010C
7、B732303);教育部科学技术研究重商品分析纯试剂.大项目(309019);教育部博士点基金(200803841011);福建省自然科学基金资助项目(2008J0168)1.2催化剂性能评价*通信作者:chenms@xmu.edu.cn催化剂活性评价在常压固定床流动反应装置上进66厦门大学学报(自然科学版)2011年行.催化剂用量10mg,用程序升温控制仪控制反应器温度.每次评价前,催化剂先用流速为30mL/min的H2在300还原1h,降至室温后切换为20mL/min的He,吹扫30min以
8、除去反应器中的H2,然后切换为流速为100mL/min的反应气(V(CO)V(O2)V(He)=0.50.599),反应在设定温度稳定10min后,气体产物进入气相色谱在线分析.1.3
