HBEA分子筛上Ce基催化剂NH3催化还原NOx性能分析

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2、将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日HBEA分子筛上Ce基催化剂催化还原NOx性能研究摘要在多种大气污染物中，氮氧化物（NOx）是最近三十年多年来受到世界极大关注的一种污染物。氮氧化物对人体的致毒作用、对动植物的损害以及在光化学烟雾和酸雨、臭氧层的破坏中所起的作用已经得到了科学的证明。氮氧化物的控制已成为各国环保工作的热点课题之一。选择性催化还原（selec

3、tivecatalyticreduction，SCR)脱硝技术是当今最成熟的商用烟气脱硝技术。但该类技术的催化剂存在低温范围活性较低，抗毒性能较差等问题，限制了其工业化发展应用。本论文从开发低温高活性和抗毒化性能的新型催化剂出发，以beta分子筛为载体，对铈基分子筛催化剂上NH3选择催化还原氮氧化物进行了研究，并采用了添加助剂等方法对铈基分子筛催化剂进行了改性，考察了其对催化剂活性的影响，并进一步探讨了催化剂结构与其催化活性的关系。本文用均相沉淀法制备了新型的Ce/HBEA催化剂，考察了CeO2

4、负载量、焙烧温度、氧浓度、NH3/NOx摩尔比、进口NOx体积分数、空速、以及SO2和水蒸气等因素对催化剂活性的影响，并运用BET、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、热重分析（TGA）、傅里叶红外（FTIR）等手段对该催化剂进行了表征。结果表明：10%CeO2/HBEA催化-1剂具有良好的SCR活性，在空速12000h、O2体积分数6%()、NH3/NO比为1.1，低温(200~240℃)下表现出了较高的脱硝效率，达96.49%以上；在较高的空速（12000~36000h-1）、较宽的

5、温度范围（220~400℃）内均有较高的活性和稳定性。在低温下，10%()H2O对催化剂活性有一定的影响，温度高于220℃时，H2O对催化剂Ce/HBEA活性无明显影响；220℃下，单独抗硫600min内，催化剂脱硝率稳定在85%以上；同时抗硫抗水2200min内催化剂脱硝率稳定在75%以上。这表明10%CeO2/HBEA催化剂具有较好的抗水性和抗硫中毒性能。FT-IR测试结果表明，硫酸铵盐的生成，覆盖了催化剂部分表面，是造成10%CeO2/HBEA催化剂部分中毒的主要原因。对催化剂CeO2/

6、HBEA进行了改性研究，重点考察了活性组分Fe的加入对催化剂低温活性和抗硫水能力的影响，结果表明：助剂Fe的加入对CeO2/HBEA低温活性有较大提高；且减缓了催化剂的中毒速度。与之前报道的SCR催化剂相比较，本文所开发的新型CeO2/HBEA催化剂有良好的低温活性，能适应较高的空速，且具有较强的抗硫和抗水中毒性能，有一定的工业化应用前景。文中对该催化剂的SCR反应机理和抗毒化性能以及改性的研究，也期为以后的SCR催化剂改进提供依据和指导。关键词：选择性催化还原；CeO2/HBEA；Fe-Ce/

7、HBEA；二氧化硫；水I湘潭大学硕士学位论文AbstractInavarietyofatmosphericpollutants,thenitrogenoxide(NOx)isanincreasingconcerninrecent30years.ThenitrogenoxidecancausePhotochemicalsmog,acidrainandsoon,whichleadstothedestroyingofenvironmentandhumanbeings’respirationdiseas

8、ehasbeenproved.SCRtechnologyisthemostmaturecommercialfluegasdenitrationtechnology.Butlowactivityatlowtemperature,PoorSO2resistanceofcatalystsanduncertaintyofreactionandSO2-Poisoningmechanismsarethemainobstacleoftheindustrialapplication.Therefore,this