Pd／C催化剂的失活机理与回收再生研究进展

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1、２００９年５月工业催化Ｍａｙ２００９第１７卷第５期ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＣＡＴＡＬＹＳＩＳＶｏｌ．１７Ｎｏ．５综述与展望Ｐｄ／Ｃ催化剂的失活机理与回收再生研究进展王广建，丁浩，宋美芹，刘光彦（青岛科技大学化工学院，山东青岛２６６０４２）摘要：Ｐｄ／Ｃ催化剂广泛应用于加氢脱卤反应，但其失活机理及再生处理存在一定的问题和难点。综述了Ｐｄ／Ｃ催化剂的制备工艺、失活机理及回收再生工艺的研究进展，对传统钯氨络合工艺、还原法、吸附法和超临界流体再生Ｐｄ／Ｃ催化剂技术进行了分析讨论，对应用存在的问题及今后的研究方向做了展望。关键词

2、：催化剂工程；Ｐｄ／Ｃ催化剂；加氢脱卤；回收再生；失活机理；ｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１００８１１４３．２００９．０５．００１＋中图分类号：Ｏ６４３．３６３；ＴＱ４２６．９４文献标识码：Ａ文章编号：１００８１１４３（２００９）０５０００１０６ＡｄｖａｎｃｅｓｉｎｄｅａｃｔｉｖａｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍｓａｎｄｒｅｇｅｎｅｒａｔｉｏｎｏｆＰｄ／ＣｃａｔａｌｙｓｔｓＷＡＮＧＧｕａｎｇｊｉａｎ，ＤＩＮＧＨａｏ，ＳＯＮＧＭｅｉｑｉｎ，ＬＩＵＧｕａｎｇｙａｎ（ＳｃｈｏｏｌｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅ

3、ｅｒｉｎｇ，ＱｉｎｇｄａｏＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｑｉｎｇｄａｏ２６６０４２，Ｓｈａｎｄｏｎｇ，Ｃｈｉｎａ）Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｐｄ／Ｃｃａｔａｌｙｓｔｓｈａｖｅｂｅｅｎｗｉｄｅｌｙｕｓｅｄｉｎｈｙｄｒｏｄｅｈａｌｏｇｅｎａｔｉｏｎ．Ｌａｔｅｓｔｒｅｓｅａｒｃｈｅｓｉｎｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ，ｄｅａｃｔｉｖａｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍｓａｎｄｒｅｇｅｎｅｒａｔｉｏｎｏｆＰｄ／Ｃｃａｔａｌｙｓｔｓｗｅｒｅｒｅｖｉｅｗｅｄ．Ｔｈｅｔｅｃｈｎｉｑｕｅｓｆｏｒｒｅｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ

4、ｏｆＰｄ／Ｃｃａｔａｌｙｓｔｓ，ｉ．ｅ．，ｐａｌｌａｄｉｕｍａｍｍｏｎｉａｃｏｍｐｌｅｘａｔｉｏｎ，ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ，ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎａｎｄｓｕｐｅｒｃｒｉｔｉｃａｌｆｌｕｉｄｍｅｔｈｏｄｓ，ｗｅｒｅｄｉｓｃｕｓｓｅｄ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｃａｔａｌｙｓｔｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ；Ｐｄ／Ｃｃａｔａｌｙｓｔ；ｈｙｄｒｏｄｅｈａｌｏｇｅｎａｔｉｏｎ；ｒｅｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ；ｄｅａｃｔｉｖａｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１００８１１４３．２００９．０５．００１＋ＣＬＣｎｕｍｂｅｒ：

5、Ｏ６４３．３６３；ＴＱ４２６．９４Ｄｏｃｕｍｅｎｔｃｏｄｅ：ＡＡｒｔｉｃｌｅＩＤ：１００８１１４３（２００９）０５０００１０６［１］废弃催化剂的回收处理是制药、炼油和化工研究进展进行分析讨论，提出存在的问题及今后的等领域的研究热点。Ｐｄ／Ｃ催化剂使用范围广研究方向。［２－４］［５－６］泛（主要用于加氢!氯），还可用于生物科１Ｐｄ／Ｃ催化剂失活原因分析［７－８］［９］［１０－１１］［１２－１３］技与纳米技术，在酸性和碱性溶［１４－１６］［１９－２０］液中起催化作用（在碱性介质中活性略有降Ｐｄ／Ｃ催化剂是微晶型催化

6、剂，为保证加低），而且对毒物如氯、溴离子和硫化物等敏感性较氢反应速率满足生产需要，金属Ｐｄ微晶一般分布在低，其回收再生对有限资源的利用和环境保护具有活性炭的微孔内，任何颗粒的直接摩擦和反应介质［１７－１８］重要的现实意义，即可将贵重金属回收再生得的长时间冲蚀均会引起磨损。Ｐｄ晶粒的烧结长大到合理利用，又避免了倾倒废弃催化剂造成的环境可引起Ｐｄ微晶的成长，微晶的颗粒越大则活性越污染。随着世界范围内对环境问题的关注，必然会差，当微晶粒径平均达到１５ｎｍ以上，催化剂基本失推动我国催化剂回收再利用的研究。本文对Ｐｄ／Ｃ去活性

7、。反应温度的不平稳和催化剂床层的局部过催化剂的制备过程、失活机理以及回收再生工艺的热会引起热力学烧结，许多金属（如Ｃｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｏ、收稿日期：２００８－０９－０２基金项目：国家自然科学基金项目（２０７７６０７０）作者简介：王广建，１９６３年生，男，博士，教授，主要研究方向为催化新材料、环境净化催化工程及反应器等领域的研究。通讯联系人：王广建。Ｅｍａｉｌｗｇｊｎｅｔ＠１２６．ｃｏｍ２工业催化２００９年第５期［２６］Ｃｕ、Ａｌ、Ｚｎ和Ｎａ等）和非金属（如Ｂｒ、Ｃｌ、Ｐ和ＮＨ３中国科学院林产所将Ｐｄ／Ｃ废弃催化剂加

8、入等）均与Ｐｄ反应而发生化学烧结。有害杂质对催废催化剂焚烧釜，以石油液化气作燃料间接加热，焚化剂的毒化作用是Ｐｄ／Ｃ催化剂突然失活的主要原烧过程分水分蒸发阶段、活性炭自然燃烧阶段和自－因，有害杂质主要有Ｓ、Ｃｌ和ＣＯ等，其中，以Ｓ危害然冷却阶段。将废催化剂燃烧生成的Ｐｄ灰（主要最甚。Ｓ与Ｐｄ生成Ｐｄ２Ｓ和Ｐｄ４Ｓ，从而使Ｐｄ微晶失成分为金属Ｐｄ