基于表界面优化构筑高性能锂基电极

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1、分类号：O484单位代码：10183研究生学号：2014431006密级：公开吉林大学博士学位论文基于表界面优化构筑高性能锂基电极Architectinghigh-performanceLi-basedelectrodeviatuningsurface/interfacialproperties作者姓名：王东专业：材料物理与化学研究方向：储能材料指导教师：郑伟涛教授培养单位：材料科学与工程学院2018年5月—————————————————————基于表界面优化构筑高性能锂基电极—————————————————————Ar

2、chitectinghigh-performanceLi-basedelectrodeviatuningsurface/interfacialproperties————————————作者姓名：王东专业名称：材料物理与化学指导教师：郑伟涛教授学位类别：博士论文答辩日期：2018年5月23日授予学位日期：年月日答辩委员会组成：姓名职称工作单位主席DavidJ.Singh教授美国密苏里大学委员孙长庆教授新加坡南洋理工大学周明教授东北师范大学曲松楠研究员长春光机物理所朱品文教授吉林大学孟繁玲教授吉林大学樊晓峰教授吉林大学未经本论

3、文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学博士学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本

4、人承担。学位论文作者签名：日期：年月日《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院：本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容，愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊（光盘版）电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿，希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予出版，并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中使用，同意按章程规定享受相关权益。论文级别：□硕士√博士学科专业：材料物理与化学论文题目：基于表界面优化构筑高性能锂基电极作者签名：指导教师签名：年月日作者

5、联系地址（邮编）：作者联系电话：中文摘要中文摘要基于表界面优化构筑高性能锂基电极锂基储能体系具有高能量密度、高功率密度的优点，是当前的研究热点。表界面改性技术可以进一步优化锂基电极的倍率、寿命、安全等。首先，本文以表界面形核原理为基础，将界面的形核热力学应用于锂金属电极的负极保护领域，深入探索了新型锂负极保护路线；其次，结合半导体电化学理论建立了新的模型，探讨了锂基电池中衬底/活性物质/电解液界面处电子、离子转移传输过程中的热力学及动力学问题；最后，基于该模型，用PECVD（等离子体化学气相沉积）技术设计了两种界面优化方案，

6、提高了锂基电极的电化学性能。主要研究内容及结果如下：（1）从形核热力学角度出发，提出了锂枝晶的薄膜生长模型，探索了抑制枝晶的新方案。在充放电过程中，部分电能转化为表面能使锂金属表面逐渐粗糙化：在电场作用下，锂基负极表面聚集大量的负电荷，基底表面能发生了偏移(沉积物质与基底的表面能发生差负向偏移)，形成岛状生长的锂金属沉积。（2）基于薄膜生长的同质形核理论，利用铜网对锂金属表面进行修饰，获得了具有较低极化电压的金属锂负极，且其倍率性和循环稳定性都优于本征电极。SEM（扫描电子显微分析）表明修饰的锂金属表面循环后没有出现明显枝晶

7、，且其表面SEI膜（固体电解质界面膜）呈现出类似于拉链状缝合破裂的现象，这主要是因为应力的选择性释放有效的保护了主体SEI膜，获得了稳定的表面形貌，提高了锂金属负极的循环稳定性。（3）以半导体电化学理论为基础，提出了适应于锂离子电池的界面模型。利用能带理论解释了衬底/活性物质/电解液界面的离子电子传输行为，并且指出在衬底电子转移热力学和离子传输动力学的共同影响下，反应界面出现的能带弯曲所处的能级是界面处的化学行为的驱动力的关键。根据该模型拟利用PECVDI吉林大学博士学位论文技术优化界面：一是从界面润湿性角度来提高衬底/活性

8、物质界面的接触面积；二是从SEI膜锂离子传输速率角度来优化活性物质/电解液界面。（4）利用PECVD优化活性物质/电解液界面层。传统的碳包覆层一般作为电极和电解液的隔离层，可以适当地提高锂电极的循环寿命和稳定性，但非晶碳电子离子导电性较低导致其效果并不理想。利用PECVD法在碳纤维纸上原位