阴离子掺杂的混合导体透氢膜的制备及其性能研究

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1、硕士学位论文阴离子掺杂的混合导体透氢膜的制备及其性能研究作者姓名陈莉学科专业化学工程指导教师王海辉教授所在学院化学与化工学院论文提交日期2018年5月Thepreparationandcharacterizationofanion-dopedmixed-conductinghydrogenpermeablemembraneADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：ChenLiSupervisor：Prof.WangHaihuiSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号

2、：学校代号：10561学号：201520117746华南理工大学硕士学位论文阴离子掺杂的混合导体透氢膜的制备及其性能研究作者姓名：陈莉指导教师姓名、职称：王海辉教授申请学位级别：硕士学科专业名称：化学工程研究方向：膜分离论文提交日期：2018年5月日论文答辩日期：2018年5月29日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：童叶翔委员：王海辉王素清丁良鑫魏嫣莹．华南理工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰

3、写的成果作品。对本文的研宄做出重要贡献的个人和集体。，均己在文中以明确方式标明本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：２０１８年５月２８日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，艮研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属华南理工大学。学校有权保存并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许学位论文被查阅（除在保密期内的保密论文外）；学校可以公布学位论文的全部或部分内容、、汇编学位，可以允许采用影印缩印或其它复制手段保存一论文。。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相致本学位论

4、文属于：□保密：年月曰），（校保密委员会审定为涉密学位时间于月日解密后适用本授权书。＿年＿＿０不保密，同意在校园网上发布，供校内师生和与学校有共享协议的单位浏览（光盘版）电子杂志社全；同意将本人学位论文提交中国学术期刊文出版和编入ＣＮＫＩ《中国知识资源总库》，传播学位论文的全部或部分内容。“”（请在以上相应方框内打Ｖ）作者签名：下存，％日期：２０１８．５．２８指导教师签名：丑５￥＾／日期：２０１８．５．２８作者联系电话：电子邮箱：｜联系地址（含邮编）：摘要混合导体透氢膜是一种同时具有质子和电子混合传导性能的无机致密陶瓷膜，因

5、其在含氢混合气中具有100%的氢气分离选择性而备受关注。对于实际工业应用，透氢膜必须在相应的操作条件下具有良好的透氢性能和较高的操作稳定性。基于此，本论文选取了一种质子电导率较高的钨酸镧基混合导体材料La5.5W0.6Mo0.4O11.25-δ(LWMO)作为研究对象，考察了在LWMO氧位掺杂阴离子对材料的晶体结构、透氢性能及透氢稳定性的影响，并以最优比例通过共压法和高温烧结技术制备了非对称透氢膜，研究了其透氢性能及稳定性。-首先，我们制备了F掺杂的钨酸镧基混合导体透氢膜La5.5W0.6Mo0.4O11.25-δFx(LWMFx,-x=0~0.50)，考察了不同F掺杂量之下，LWMF

6、x的相结构、稳定性和透氢性能变化。结--果表明，x≤0.20时，F的掺入不影响材料的晶体结构；其他条件一定时，随着F掺杂量的增加，LWMFx膜片的透氢量呈现出先增加后减小的趋势，透量峰值出现在x=0.05处。LWMF0.05膜在900°C下表现出良好的稳定性，但950°C和1000°C下透量却大幅衰减，6+950°C下透氢量衰减的原因主要是Mo被还原，通过干燥空气的氧化处理，衰减的透6+量可以重新恢复，而在1000°C下透量的衰减不可逆转，主要是由于Mo的挥发。-此外，我们也制备了Cl掺杂的钨酸镧基混合导体透氢膜La5.5W0.6Mo0.4O11.25-δClx-(LWMClx,x=0

7、~0.20)，考察了不同Cl的掺杂量对LWMClx的相结构、透氢性能及其稳定--性的影响，并综合对比了F掺杂与Cl掺杂的膜片的透氢性能差异。结果表明，x≤0.20-时，LWMClx的立方萤石相结构保持不变。其他条件一定时，随着Cl掺杂量的增加，不同掺杂比例的膜片的透氢量呈现出先增加后减小的趋势，透氢量峰值出现在x=0.10处。-综合比较LWMO、LWMCl0.10和LWMF0.05膜片的透氢通量，掺F的LWMF0.05膜片的透−1−2氢性能最佳