金属载体相互作用对氯苯和24二氯苯酚催化加氢脱氯行为的影响

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1、南京大学博士学位论文ⅢIIIHllIJIIlIJIlllllllllrlllllIllY2377．．．,i,7．．．i,3IJllI

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3、7lIlll金属．载体相互作用对氯苯和2,4．二氯苯酚催化加氢脱氯行为的影响作者姓名：邳芸专业名称：丕蕴挝料工程指导老师：挫麦苤塾援南京大学环境学院2011年5月日ADissertationSubmittedtotheAcademicDegreeCommitteeofNanjingUniversityforApplyingthePh．DDegreeinEnvironmentalEngineering—一Theinfluenceofmetal

4、--supportinteractiononthecatalytichydrodechlorinationofchlorobenzeneand2,4--dichlorophenolAuthorName：ShaoYunSpecialization：EnvironmentalMaterialEngineeringSupervisor：SchooloftheEnvironment，NanjingUniversityNanjing，RR．ChinaMay,2010南京大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作所取得的成果。尽我所知，除了

5、文中特别加以标注引用的内容外，论文中不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：1笔日期：州¨·∽南京大学学位论文使用授权声明本学位论文作者同意学校保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布(包括刊登)论文的全部或部分内容。论文的公布(包括刊登)授权南京大学研究生院办理。学位论文作者签名：呷笔⋯名：雄锨吼⋯·如创新点1

6、．在氯苯气相催化加氢脱氯反应中，发现Zr02载体特性对Pd／Zr02催化剂的活性及稳定性有显著影响。其中，以500度条件下焙烧的Zr02为载体的催化剂，由于具有高含量的强相互作用Pd物种，及适度的表面羟基含量，具备最优的催化活性及稳定性；2．以表面氨基官能化的SBA．15为载体，通过与Ni络合制备了Ni／SBA．15催化剂，并研究了催化剂对氯苯气相催化加氢脱氯行为。与经典的浸渍法相比，嫁接法合成的Ni／SBA．15催化剂表面Ni颗粒具有高分散性及窄的粒径分布，且呈现出强金属．载体相互作用。与浸渍法合成的Ni／SBA．15不同，嫁接法合成的Ni／SAB．15催化氯苯加氢脱氯活

7、性与Ni负载量有关，提高还原温度可显著提高催化剂的催化活性；3．合成了中孔碳负载的Pd催化弃U(Pd／OMC)，并研究了对2，4．二氯苯酚加氢脱氯的催化行为。与活性碳负载的Pd催化剂(Pd／AC)相比，Pd／OMC中的Pd颗粒主要位于中孔孔道，而Pd／AC中的Pd颗粒则位于AC的外表面。提高负载量，Pd／OMC活性提高，但Pd／AC活性下降；此外，在等同的Pd负载量条件下，Pd／OMC中的Pdn+／Pdo比高于Pd／AC，并表现出对还原温度更高的稳定性。摘要⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．IABSTRACT⋯⋯⋯

8、⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯V第一章姥论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯11．1卤代有机化合物的来源、危害及处理方法⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯l1．1．1卤代有机化合物的来源⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．11．1．2卤代化合物的危害⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．11．1．3卤代化合物的处理方法⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．21．2催化加氢脱卤反应体系的组成⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯31．2．I反应建矿⋯⋯⋯⋯

9、⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．31．2．1．1氢源⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一31．2．1．2卤代化合物⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．41．2。2溶剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯61．2．3催化剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯。81．3催化加氢脱卤反应的历程和机理⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯81．3．1反应历程⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯