部分水解聚丙烯酰胺CrⅢ凝胶的交联机理及交联动力学研究

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1、浙江大学博士学位论文部分水解聚丙烯酰胺/Cr（Ⅲ）凝胶的交联机理及交联动力学研究姓名：段洪东申请学位级别：博士专业：化学工程指导教师：李伯耿;侯万国2002.3.1II摘要联反应程度，粘度法可检测交联过程中宏观洼质(粘度)的变化，并结合粒度分布法对交联机理进行了探讨，推测交联过程的机理；饵PAM与交联剂c川I)混合后，先发生分子内交联，分子形态收缩形成密实线团，可称为单分子球，这个过程对透光率有影响，而对体系的粘度影响不大，是诱导期。随后发生单分子球间的交联，即分子间交联，这个期间交联反应很弱，或单位时间内增加的

2、交联点数不多，因而透光率的变化不大，但这种少量分子间交联点的产生对体系粘度的影响很大，因而出现加速期。分子间交联结束后粘度不再变化，即为稳定期。所以诱导期主要是发生分子内交联形成单分子球，加速期主要是发生分子间交联逐渐形成空间网络结构，1其中有少量的单分子球簇卉，研究了复合有机酸交联剂和复合金属离子交联剂的制备方法，考察了还原剂、有机酸种类和用量、金属离子摩尔比等的影响，探讨了复合交联剂与部分水解聚丙烯酰胺的成胶性能。结果发现，乳酸铬比丙酸铬具有更好的延迟交联效果；在复合三元酸时加入少量的乙二醇，所制备的交联剂具

3、有较好的延迟作用；复合金属离子交联剂制备容易，与聚合物交联形成的凝胶外观均匀透明，使交联剂可使用的pH范围大大拓宽。交联聚合物凝胶的屈服应力能够反映凝胶强度的大小。结果表明，l重【定交联剂浓度，凝胶体系的屈服值随聚合物浓度的增加而增大；固定聚合物浓度，凝胶体系的屈服值随交联剂浓度的增加而减小，这是由于过度交联所致：体系pH值低时，形成的凝胶较弱，表现出牛顿流体的性质，适宜pH值有利于形成结构强度较高的凝胶。有机铬交联剂形成的凝胶的耐温性优于无机交联剂形成的凝胶。建立了新的测试装置，测定凝胶的保水性和阻水性。结果发

4、现凝胶的保水性和阻水性与凝胶的结构强度密切相关，形成的凝胶的强度高，凝胶的保水性和阻水性较好冉首次采用控制应力流变仪研究表面活性剂与聚合物的相互作用。(结果发现，CTAB与HPAM之间存在强烈的相互作用，低CTAB浓度时，复合体系的G7稍有增加，高CTAB浓度时体系的储能模量急剧下降。SDS对}Ⅱ!AM的流变性质有很大的影响，低SDS浓度下，复合体系的G7升高，高SDS浓度时体系G7下降，推测这是SDS具有电解质性质所致。非离子表面活性剂和两性表面活性剂与HPAM相互作用时，随表面活性剂浓度的增加，。复合体系的G

5、7增加，没有发现高浓度情况下G7下降的现象，证实了以上推论未首次采用动态震荡实验方法研究四种表面活性剂对HPAM／Cr(m)凝胶的形成速率和凝胶强度的影响，结果发现低CTAB浓度时凝胶的形成速率和凝胶强度都增加，浙江大学博士学位论文高CTAB浓度时凝胶的形成速率和凝胶强度都下降。阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂增加了凝胶体系的粘弹性，而对交联速率基本上没有影响。少量DDB存在下凝胶的G’始终大于纯}Ⅱ‘6山比r(ⅡD凝胶体系，而高浓度的DDB使得凝胶的G7稍有下降。、＼关键词部分水解聚丙烯酰雇；}泓ho：c“Ⅲ

6、)，凝胶，交联反应机理，。交联反应动力学，流变学_粘弹性，表面活性剂VAbstractStudyolltheCrosslinkingMechanismandD，，nami髂ofGdafionofPartiallyHydrolyzedPolyaerylamide／Cr(m)SystemsWaterbasedgels，comprisingpartiallyhy&oiyzedpolyacrylamide(aeAM)cross-linkedwithchromiumfllI)，arenowfindingwidespread

7、usefornearwell-borewaterandgasshut-offintheoilindustry．Thestudiesoilthemechanismandkineticsofthecross—Kuldngreactionandstructureandpropertiesofcrosslinkedgelareveryimportanttounderstandandimprovethein—situapplicationofthegelstechnology．Therearemanyfactorsintl

8、uncingthegelafiondynamicsofHPAM／Cr(III)gellmgsystem,suchasconcentrationsofpolymerandcrosslinkingagents，pH，concenWationofNaCI，temperatureandshearOllthesystem．Weusedviscositymeasurement,Uv-