基于物理交联的高强度自修复水凝胶的制备及机理研究

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1、分分分：____________O63密级：______________公开ＵＵＵ：单____________620单单单：______________11646硕士专业学位论文论文题目：基于物理交联的高强度自修复水凝胶的制备及机理研究学分：_________________________1511086356兰军姓名：_________________________专业类别：________________________工程硕士材料工程专业领域：________________________材料科学与化学工程学院学院：______________________

2、___陈重一讲师指导教师：_________________________周武舜高级工程师合作导师：_________________________论文提交日期：2018年06月25日AThesisSubmittedtoNingboUniversityfortheMaster’sDegreePreparationandPropertiesofHigh-strengthandSelf-healingHydrogelBasedonPhysicalCrosslinkingCandidate：JunLanSupervisors：ChongyiChenWuShunZhouFa

3、cultyofMaterialsScienceandChemicalEngineeringNingboUniversityNingbo315211，ZhejiangP.R.CHINADate：June25th2018基于物理交联的高强度自修复水凝胶的制备及机理研究摘要水凝胶是一种具有良好的生物相容性和刺激响应性材料，在组织工程、生物医药、人工智能、软体机器人等方向具有潜在应用。传统水凝胶由于机械性能较差限制着水凝胶的应用，因此，具有优越机械性能的高强度、自修复物理交联水凝胶得到广泛研究。物理交联水凝胶是在网络中引入物理交联（氢键、静电相互作用、离子键等），通过牺牲键分散

4、应力提高水凝胶机械强度和可逆物理交联键恢复形成自修复性能。本文尝试在聚丙烯酸水凝胶中分专引入离子键、氢键等交联，研究离子键和分子内氢键对水凝胶力学性能影响。研究表明离子键和氢键在水凝胶中形成能量耗散机制提高水凝胶的机械性能。具体的研究成果如下：1.以丙烯酸为单体和二乙烯三胺为交联剂制备了聚丙烯酸/二乙烯三胺水凝胶。商专化具有三个氨基的小分子二乙烯三胺(DETA)与聚丙烯酸(PAAc)形成离子键交联，并且聚丙烯酸和二乙烯三胺在水凝胶网络中形成疏水复合物区专。通过调节聚丙烯酸和二乙烯三胺的摩尔比改变水凝胶中离子键和疏水相互作用，可以较好的提高水凝胶机械性能。由于聚丙烯酸/二

5、乙烯三胺水凝胶网络是通过离子键和疏水复合物物理交联，所以水凝胶在室温条件下具备快速自修复性能。具有热响应物理交联同时赋予了聚丙烯酸/二乙烯三胺水凝胶形状记忆行为。2.通过一步法自由基聚合制备得到了聚丙烯酸/聚烯丙基胺(PAAc/PAH)水凝胶，并使用拉伸试验机和流变仪对凝胶的力学性质进行表征和研究。研究结果显示聚丙烯酸的羧酸根和聚烯丙基胺的铵根能形成多重离子键，通过可逆离子键在水凝胶拉伸过程中断裂耗散能量，使得凝胶具有良好的力学强度和韧性，同时又具有快速恢复的性质。凝胶网络中加入抗衡离子(Na+,Cl-)可以有效破坏聚电解质之间的静电相互作用，但是通过透析除去抗衡离子之

6、后凝胶又能回复到初始的力学性质，因此利用盐溶液调控的方式可以有效修复断裂的水凝胶，自修复后的水凝胶仍能保持较高的力学强度和韧性。3.L-聚谷氨酸是一种具有二级结构（α-螺旋）聚氨基酸，分子内含有大量的氢键。以丙烯酸为单体与烯烃修饰L-聚谷氨酸化学交联剂制备了氢键物理交联聚丙烯酸/L-聚谷氨酸水凝胶。通过力学性能测试，研究表明聚丙烯酸/L-聚谷氨酸水凝胶中Iallyl-L-PHPG二级结构具有增强水凝胶的效果。流变实验中储能模量（G'）和损耗模量（G''）交替变化显示GelL具有自修复性能，通过把GelL水凝胶进行剪切自修复实验，发现GelL自修复水凝胶具有可观的自修复性

7、能。本文的研究结果表明二乙烯三胺作为交联剂在聚丙烯酸/二乙烯三胺水凝胶可以提高水凝胶的力学性能，并且，水凝胶具备温度响应形状记忆性能。离子键交联聚丙烯酸/聚烯丙基胺水凝胶具有较强的机械性能。L-聚谷氨酸的α-螺旋结构在水凝胶拉伸过程中被破坏，充当牺牲键提高水凝胶的力学强度。这分高强度、自修复水凝胶在组织工程、生物医药专专具有潜在的应用。关键词：水凝胶，高强度，自修复，形状记忆，离子键IIPreparationandPropertiesofHigh-strengthandSelf-healingHydrogelBasedonPhysical