探究甲烷气固相催化氧化制甲醇的研究

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1、西北大学硕士学位论文甲烷气固相催化氧化制甲醇的研究姓名：张翠峰申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：陈立宇20080615摘要本文分析了甲烷气固相部分氧化制甲醇的国内外研究现状。甲烷气固相部分氧化反应制甲醇的研究中催化剂的开发是该研究的关键，迄今为止，已开发的催化剂主要有过渡金属氧化物催化剂、沸石催化剂等。除催化剂研究外，研究工作者也对甲烷部分氧化反应的工艺条件、反应器形式等进行了研究。本文进行了非氧环境下甲烷气固相部分氧化制取甲醇的研究，主要分为三部分。第一部分主要是制备和考察甲烷气固相部分氧化反应的催化剂，我们共开发了三个系列，即杂多化合物催化剂系列，固体超强酸

2、催化剂系列，过渡金属氧化物催化剂系列。甲烷在杂多化合物催化剂存在下可以进行非氧环境的气固相部分氧化反应，筛选出H5M妒w12040／Si02为杂多化合物催化剂系列最优催化剂，催化剂是在15％(wt)浸渍液回流浸渍4h、120℃干燥4h、350℃焙烧5h条件下制得；筛选出s042．，zr02．si02为固体超强酸催化剂系列最优催化剂，催化剂是在硫酸浸渍液浓度为1．5mo扎，500℃焙烧5h的条件下制得；筛选出znO／Si02为过渡金属氧化物催化剂系列最优催化剂，催化剂是在负载量为20％，550℃焙烧4h的条件下制得。第二部分我们对杂多化合物催化剂进行了工艺条件的考察。结果

3、表明，催化剂活性诱导期为3h，在最佳反应温度为280℃，反应压力为常压，液相溶剂采用纯醋酸(含1％助催化剂碘)时，甲烷的转化率为19．91％，目的产物的收率为17．92％。第三部分，在反应机理研究中进行了催化机理研究和热力学分析讨论。在催化机理的研究中，提出该反应属亲电取代机理，并结合文献推出了本实验的催化机理。通过甲烷气固相催化氧化反应的热力学分析，结果表明在计算温度范围内，甲烷与醋酸得到醋酸甲酯的氧化酯化反应的总反应属于热力学上可自发进行的反应，当采用碘作为催化剂时，该反应体系中甲烷生成碘甲烷是整个催化剂循环过程的控制步骤。关键词甲烷气固相杂多化合物醋酸甲酯部分氧化

4、StudyonCatalyticpartialoxidationofmethaneto．'一●■●11metnanolln2aS-S0lidpnaSeAbstractThecurrentresearchingofcatal”icpanialoxidationofmethanetomethanolingas·solidphaseathome觚dabroadwasreViewed．ThedevelopmentofnovelcatalystsisthekeyOfthestIldy．Uptonow，theproperties0fcatalystssuch弱transitiona

5、lmetal0xide，zeoliteallds00nwerestudied．Inaddition，reactionprocessconditionandreactorshapewerediscussed．TheGas·Solidphasepanialoxidationofmethanetometh蛆olwithout02w筋iIlVestigated．Accordingt0abOVementioned，theresearchwork0ftllisdissertationwaScOnsistedOftllreepans．IIlp缸one，1hecatalystssuch

6、弱heteropolycompounds，solidsupemcid卸dtfaIlsitionalmetaloxidewereprepared缸drcsearchedforpartialoxidation0fmethane．HeteropolycompoundSascat“ystise疵ctiVeinmeth柚epaItialoxidation．itisfoundH5MgPWl2040／Si02wasoptiumcatalyst，theamountofH5MgPWl2040w弱15％(wt)immersiontimew弱4h，catalystdrying-timewas

7、4handd巧ing—temperaturewas120℃，catalystcalcinati衄s—tiIIlewaS5haIldcalcination-temperaturew硒350℃．TheresultsshowthattheproductyieldusingtheS042．／zr02-Si02catalystpreparedwiththeconcentrationofH2S04by1．5mol，kthccalcinationtimeof5handthecalcinationtempefatureof500℃ishigberthan