Bi2Se3基合金热电性能研究.pdf

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1、硕士学位论文Bi2Se3基合金热电性能研究STUDYONTHERMOELECTICPROPERTICESOFBi2Se3BASEDALLOYS张宗委哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：TM914.4学校代号：10213国际图书分类号：544.6密级：公开工学硕士学位论文Bi2Se3基合金热电性能研究硕士研究生:张宗委导师:张倩教授申请学位:工学硕士学科:材料学所在单位:深圳研究生院答辩日期:2018年6月授予学位单位:哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TM914.4U.D.C.:544.6Di

2、ssertationfortheMasterDegreeofEngineeringSTUDYONTHERMOELECTICPROPERTICESOFBi2Se3BASEDALLOYSCandidate：ZhangZongweiSupervisor：Prof.ZhangQianAcademicDegreeAppliedfor：MasterDegreeinEngineeringSpeciality：MaterialsScienceAffiliation：ShenzhenGraduateSchoolDateofDefe

3、nce：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要热电材料是一种可以实现热能与电能之间直接转换的功能材料，可以用于废热利用，也可以进行制冷。热电器件具有可扩展性，没有移动部件，稳定可靠，可用于传统热机无法使用的领域。Bi2Se3合金是一种与Bi2Te3晶体结构相似的半导体材料，它与Bi2Te3合金同为R-3m斜方晶系，是一种极具潜力的室温热电材料。地球上Se元素的储存量远大于Te元素，所以开

4、发Bi2Se3合金代替Bi2Te3对于热电材料的商业应用具有很大意义。本课题采用熔炼、球磨和热压的方法制备了Bi2Se3基热电材料，分别研究了组织形貌、载流子浓度对Bi2Se3合金热电性能的影响，并研究了Bi2Se3合金p型掺杂效应。取得的主要研究成果如下：探究了二次锻压对Bi2Se3合金热电性能的影响。通过高能球磨方法制备了Bi2Se3合金粉体，然后分别进行一次热压和二次锻压。对比发现，采用高能球磨可以减小样品的晶粒尺寸，但热压后晶粒长大使得声子散射作用削弱，同时样品的各向异性减弱，平行于热压方向的晶格热导率升

5、高。通过二次锻压加强合金组织的各向异性后，材料的热电优值提高。通过Cu元素掺杂，调控了Bi2Se3合金的载流子浓度。分别尝试了Cu元素的间隙掺杂（CuxBi2Se3）和Bi位的替位掺杂（CuxBi2-xSe3）。研究发现，间隙掺杂时，随Cu掺杂量的增加，电导率升高，塞贝克系数下降，掺杂量x>0.01时，电导率下降，塞贝克系数上升，可能达到了Cu的掺杂限。Cu在Bi位掺杂时，样品的霍尔载流子浓度随Cu的掺杂量增加而降低，塞贝克系数随Cu的增加而升高，1+3+这可能是由于Cu代替Bi后，提供了空穴，抵消了电子浓度。通

6、过调试得到性能最佳的样品Cu0.0125Bi1.9875Se3，其ZT值在375K时为0.3，通过二次锻压的方法将其ZT值提升到0.35（375K）。实现了Bi2Se3合金的受主掺杂，分别采用Mn、Na、Pb等元素作为受主掺杂剂尝试制备p型AxBi2-xSe3合金（A=Mn、Na、Pb）。实验发现，Na掺杂有效降低了材料的电导率和热导率，提高了材料的塞贝克系数，当Na掺杂量x=0.01时，在525K时ZT达到了0.35，这主要是空穴掺杂后电子浓度降低的结果，但仍为n型半导体。当Na掺杂量过高时会导致材料机械性能变

7、差，因此控制Na掺杂含量达到x=0.03，研究结果显示，合金仍未变成p型。Mn和Pb掺杂均可以实现Bi2Se3合金从n型向p型的转变。其中当Mn掺杂量x=0.05时开始显示p-1-1型导电特性，室温塞贝克系数从未掺杂的-50μVK转变为150μVK；当Pb掺-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文-1杂量x≥0.03时为p型半导体，随掺杂量增加，室温塞贝克系数从-100μVK（掺-1杂量x=0.01）转变为100μVK（掺杂量x=0.03）。关键词：Bi2Se3；层状结构；二次锻压；p型掺杂；Pb掺杂-II-哈尔滨工

8、业大学工学硕士学位论文AbstractThermoelectric(TE)materialisafunctionalmaterialwhichcanrealizethedirectconversionbetweenthermalenergyandelectricalenergyforwasteheatrecoveryorrefrigeration.TheTEdevices