基于丹磺酰胺光敏体分子探针的研究

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1、大连理工大学博士学位论文摘要作为超分子化学的核心概念和基本研究内容，分子识别是指主体物质对客体物质选择性结合并产生特定功能的过程。由于荧光检测方法具有简单易行，灵敏度高、选择性好等优点，荧光探针目前已经广泛应用到识别阳离子、阴离子、生物小分子等多个领域，其中识别生命体系的离子及小分子显得尤为重要，本文主要以月．磺酰胺作为荧光团设计合成了阳离子荧光探针、pH荧光探针和生命体系中离子及小分子的荧光探针。1．将丹磺酰胺作为重要的荧光响应基团，通过其与合适的螯合配位基团的联结，设计合成了一系列高效专一的Zn2+、Cr

2、3+荧光探针分子，在水性溶液中实现了对Zn2+和Cr3+的高选择性识别，灵敏度达到ppm数量级。在此基础上设计合成了同时含有月．磺酰胺和萘两种荧光团的三通道荧光探针，可以通过调节激发光的能量和探针的浓度实现对Zn2+、Cr”和Mg。2+的选择性识别。2．通过将月‘磺酰胺光敏基团与8．羟基喹啉基团联结设计合成了具有四齿结构的新型配体，并合成了含有TTA(O【．噻吩三氟乙酰丙酮)为辅助配体的单核和双异核稀土(Eu川和Yb川)等配合物，得到中性pH值范围的高灵敏度荧光探针。同时首次实现了利用稀土近红外特征荧光来检测

3、溶液的H+浓度。3．利用富含酰胺基团的多齿共轭配体与配位构型匹配的金属离子组装，构筑结构稳定、具有良好光响应功能的金属一有机类杯【3】芳烃环状化合物，通过丹磺酰胺荧光基团的引入，在所有12种核糖核苷酸中高选择性的识别三磷酸腺苷(ATP)，在水性溶液中实现了荧光和紫外双重的高灵敏度响应，体现了坏状结构空腔的立体选择性的优势。4．设计合成了系列不同功能基团的类杯[3】芳烃的螺旋三角形环状化合物，根据其多个弱作用位点、大小、形状的匹配实现了在水性溶液中对谷胱甘肽的识别与传感。通过对识别过程的深入分析发现半胱氨酸通过

4、与环状结构底边上的酰胺基团作用，影响主体分子的吸收光谱，谷氨酸则通过与丹磺酰胺上的磺酰胺作用增加其荧光强度，表明环状化合物的空间效应和多个作用位点的协同在分子识别过程中的优势，为探讨生命体系中谷胱甘肽与蛋白之间的作用过程提供了简单模型关键词：阳离子识别；pH探针；金属一有机环状结构；生物小分子识别；荧光探针基于丹磺酰胺光敏体的分子探针研究StudiesofmolecularprobesbasedondansylPhotosensitizerAbstractMolecularrecognition，whichi

5、Sthekeyconceptandbasicresearchfieldofsupramoleclarchemistry，referstotheselectivelybindingprogressbetweenthehostandtheguestsubstrate，resultingintheproductionofspecialfunction．Duetotheirhighselectivityandsensitivity，easyandrapiddetection，fluorescentprobeshave

6、beenextensivelyusedascation，anionandsmallbiomolecularsensor，especiallythesensorfortheanionsandsmallmolecularinlifesystem．Thispaperreportsthedesignandsynthesisoffluorescentsensorsforcations，proton，andionsorsmallbiomoleculesinlifesystem，derivedfromdansylsulfo

7、namidefluorophore．1．Inthispaper．aseriousofhighlyselectivefluorescentZn2+andCr抖sensorhavebeenpreparedbycombiningthedansylsulfonamidewhichactasaneffectivefluorophorewithproperchelatinggroup。Byfullyinvestigatingthebasicandexcitepropertiesoftheprobeandthespectr

8、alchangeduringtherecognitionprocessthroughtheUVandluminescentspectrum，thehighselectiverecognitiontowardtheZn(II)andCr(III)ionsinaqueoussolutionwasrealizedandthelowdetectionlimitattachedtoppmlevel．Thisi