氮氧化配体-稀土金属修饰的多酸材料的组装及性质研究

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1、工学硕士学位论文氮氧化配体一稀土金属修饰的多酸材料的组装及性质研究于婷婷哈尔滨理工大学2014年3月国内图书分类号：0646工学硕士学位论文氮氧化配体一稀土金属修饰的多酸材料的组装及性质研究硕士研究生：于婷婷导师：马慧媛申请学位级别：工学硕士学科、专业：化学工艺所在单位：化学与环境工程学院答辩日期：2014年3月授予学位单位：哈尔滨理工大学ClassifiedIndex：0646DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringInvestigationoftheAssemblyandProperti

2、esofPolyoxometalatesModifiedbyNitrogenOxideLigandsandRareEarthCandidate：Supervisor：MetalsYuTingtingMaHuiyuanAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpecialty：ChemicalCraftsDateofOralExamination：March，2014University：HarbinUniversityofScienceandTechnology哈尔滨理工大学硕士学位论文原

3、创性声明本人郑重声明：此处所提交的硕士学位论文《氮氧化配体．稀土金属修饰的多酸材料的组装及性质研究》，是本人在导师指导下，在哈尔滨理工大学攻读硕士学位期间独立进行研究工作所取得的成果。据本人所知，论文中除已注明部分外不包含他人己发表或撰写过的研究成果。对本文研究工作做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式注明。本声明的法律结果将完全由本人承担。作者签名：彳嫡蕾日期：砂胖年弓月主f日哈尔滨理工大学硕士学位论文使用授权书《氮氧化配体．稀土金属修饰的多酸材料的组装及性质研究》系本人在哈尔滨理工大学攻读硕士学位期间在导师指导下完成的硕士学位论

4、文。本论文的研究成果归哈尔滨理工大学所有，本论文的研究内容不得以其它单位的名义发表。本人完全了解哈尔滨理工大学关于保存、使用学位论文的规定，同意学校保留并向有关部门提交论文和电子版本，允许论文被查阅和借阅。本人授权哈尔滨理工大学可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文，可以公布论文的全部或部分内容。本学位论文属于保密口，在年解密后适用授权书。不保密西(请在以上相应方框内打√)作者签名：导师签名：{婧婧写翘缓日期：≯IL1年弓月；7目日期：劭舻年弓月多／日哈尔滨理工大学工学硕士学位论文氮氧化配体一稀土金属修饰的多酸材料的组装及性质研究摘要

5、本文利用常规水溶液和水热合成方法，合成了三个新型多金属氧酸盐基无机一有机杂化化合物。通过元素分析，IR，TG，PXRD，和单晶X一射线衍射对晶体结构进行了表征，并对部分化合物的磁性、电化学性质进行了初步研究。主要研究结果如下：在常规水溶液条件下，选择了具有高电荷密度的同多钨酸盐(NH4)6[H2W12040】·3H20、dpdo氮氧化物有机配体及Ce(N03)3或Nd(N03)3稀土盐作为反应原料，合成并表征了两个多金属氧酸盐基化合物，【Hdpdo]Ce(Hdpdo)2(H20)6[H2W12040]‘l7H20、【Hdpdo]Nd(H

6、dpdo)2(H20)6[H2W12040]．18H20(dpdo=4，4’一dipyridine—N，N’一dioxide)，单晶X一射线衍射结果表明这两种化合物是同构的，展示了新颖的插指型结构。进一步，我们选取前者为例研究了它们的电催化性能，其研究结果表明化合物对双氧水具有很好的电催化活性。为了克服“一锅法”合成异金属修饰多酸材料过程中，d与f金属存在配位竞争往往仅形成单一d或f金属修饰的多酸化合物的问题，我们首次尝试了利用分步合成法，并获得了一种新颖的3d．4f异金属多酸化合物，Na2[Ce4(H20)22(dpdo)5](Mn2

7、HP2W15056)2·8H20，同时我们还对该化合物的磁性进行了研究，并进一步：督其制作成碳糊电极，研究了电极的电化学性质，值得注意的是，研究结果显示该化合物具有双功能催化活性，不仅能还原碘酸根，还能氧化生物分子抗坏血酸和多巴胺。关键词多金属氧酸盐：无机一有机杂化化合物；常规水溶液合成；水热合成；晶体结构哈尔滨理工大学工学硕士学位论文InvestigationoftheAssemblyandPropertiesofPolyoxometalatesModifiedbyNitrogenOxideLigandsandRareEarthMet

8、alsAbstractInthispapegthreenewinorganic—organichybridcompoundsbasedOilpolyoxometalatebuildingblockshave