新型聚天冬酰胺衍生物水凝胶的制备与性能研究

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1、中文摘要为了获得生物安全性高的药物控释载体，本文用两种交联方法制备了聚天冬氨酸及其衍生物水凝胶材料。采用两步交联法制备了聚天冬氨酸水凝胶。先将内交联剂赖氨酸以侧基的形式引入聚丁二酰亚胺(PsI)聚合物链中，再利用戊二醛为表面交联剂进行交联反应。用FTIR、SEM对水凝胶的结构、形态进行了表征，采用DSC、TG方法分析了水凝胶中水的存在状态，结果表明水凝胶中含有少量的可冻结结合水和大量的自由水。研究了聚丁二酰亚胺分子量、反应温度、时间、赖氨酸用量及戊二醛用量对水凝胶溶胀性能的影响。并对水凝胶的溶胀机理进行

2、了初步的探讨，结果表明溶胀过程属于非Fickian扩散。pH敏感性测试表明水凝胶在pH=3．4时收缩，而在pH<3．4和pH>3．4时溶胀，且溶胀率随着pH值的增大而增大。包埋在该水凝胶中的氯霉素释放随着释放介质的pH值的不同而显著变化，在pH=7．4、9．2下的释药率大于在pH=1．5下的释药率，且水凝胶在三种介质中都有一个快速的释放过程。用牛磺酸和赖氨酸对PSI进行开环和交联反应，制备了新型的磺酸型％旷聚天冬酰胺衍生物水凝胶。用DSC、TG方法分析了水凝胶中水的存在状态和引入磺酸基后对水凝胶结合水能

3、力的影响。磺酸基的引入提高了水凝胶结合水的能力，水凝胶的吸水倍数由47倍增大到174倍。同时研究了反应条件、环境因素对水凝胶溶胀性能的影响。结果表明水凝胶具有较强的溶剂敏感性。溶胀倍数随着溶液口H值增大而升高，水凝胶在pH_7．4中收缩。水凝胶的溶胀倍数随着溶液离子强度的增大而降低。研究了水凝胶对氯霉素的负载能力和释放性能，结果表明，凝胶颗粒的大小、释放介质的pH值对氯霉素的释放行为都有影响，颗粒越大，吸附的氯霉素的量越大，但释放速度随着颗粒的增大而减小。并初步探讨了氯霉素的释放机理。关键词：聚天冬酰胺

4、；水凝胶；牛磺酸；赖氨酸；药物释放ABSTRACTPolyaspartateanditsderivativehydrogelswere：prcp缸edbytwocro踌-li】1l【ingmethocIsin0rdertogetthehighbiocompafiblemedicalcontrol-releasecarriermaterials．Polyaspartatehydrogelsweresynthesizedbyusingatwo-stepcro站-Hnldngreaction．L-lysine

5、waSfirstintroducedintoPSIasthesidechainbyring-openingreaction；thehydrogelWasthenpreparedbyc∞踮-lin：I(ingreactionwithglutaraldehyde勰theagent．ThestructureandmorphologyofthehydrogelWascharacterizedbyFourierTransformInfraredSpcctroscopy(FrIR)andscanningelectr

6、onmicroscopy(SEVO．TheexistingstatusofthewatermoleculesinthehydrogelWaSanalyzedbydifferentialscanningcalorimetry(DSaandthennogravimetryfro)．Resultsshowedthatthehydrogelcontainsalargeamountoffreewaterandasmallamountoffreezingbondwater．Furthermore，effectsof

7、polymerizationconditions，suchas，molecularweightofthepolysuccinimide，reactiontimeandtemperature，andtheamountofthecro锚-linkingagents，ontheswellingbehaviorofhydrogelswerestudied．Thehydrogelsswellingmechanismwasalsodiscussed．TheswellingprocessWasprovedtobeno

8、n-Ficlciandiffusion．pHsensitivitymeasllremenmindicatedhydrogelsshrinkatpH=3．4butswellwhenpHnotequalto3．4，andtheswellingratio(sR)i丑crc勰龉蹈thepHincreases．ThereleasingbehavioroftheChloramphenicolentrappedinthehydrogelwasdistin