硕士学位论文-新型聚天冬酰胺衍生物水凝胶的制备与性能研究

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1、新型聚天冬酰胺衍生物水凝胶的制备与性能研究StudyonSynthesisandPropertiesofNovelPolyaspartamidederivativeHydrogels（申请硕士学位）学科专业：材料学研究生：朱军利指导教师：郭锦棠副教授天津大学化工学院二零零六年一月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的

2、任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日中文摘要为了获得生物安全性高的药物控释载体，本文用两种交联方法制备了聚天冬氨酸及其衍生物水凝胶材料

3、。采用两步交联法制备了聚天冬氨酸水凝胶。先将内交联剂赖氨酸以侧基的形式引入聚丁二酰亚胺(PSI)聚合物链中，再利用戊二醛为表面交联剂进行交联反应。用FTIR、SEM对水凝胶的结构、形态进行了表征，采用DSC、TG方法分析了水凝胶中水的存在状态,结果表明水凝胶中含有少量的可冻结结合水和大量的自由水。研究了聚丁二酰亚胺分子量、反应温度、时间、赖氨酸用量及戊二醛用量对水凝胶溶胀性能的影响。并对水凝胶的溶胀机理进行了初步的探讨，结果表明溶胀过程属于非Fickian扩散。pH敏感性测试表明水凝胶在pH=3.4时收缩，而在pH<3.4和pH>3.

4、4时溶胀，且溶胀率随着pH值的增大而增大。包埋在该水凝胶中的氯霉素释放随着释放介质的pH值的不同而显著变化，在pH=7.4、9.2下的释药率大于在pH=1.5下的释药率，且水凝胶在三种介质中都有一个快速的释放过程。用牛磺酸和赖氨酸对PSI进行开环和交联反应，制备了新型的磺酸型α,β-聚天冬酰胺衍生物水凝胶。用DSC、TG方法分析了水凝胶中水的存在状态和引入磺酸基后对水凝胶结合水能力的影响。磺酸基的引入提高了水凝胶结合水的能力，水凝胶的吸水倍数由47倍增大到174倍。同时研究了反应条件、环境因素对水凝胶溶胀性能的影响。结果表明水凝胶具有

5、较强的溶剂敏感性。溶胀倍数随着溶液pH值增大而升高，水凝胶在pH=7.4中收缩。水凝胶的溶胀倍数随着溶液离子强度的增大而降低。研究了水凝胶对氯霉素的负载能力和释放性能，结果表明，凝胶颗粒的大小、释放介质的pH值对氯霉素的释放行为都有影响，颗粒越大，吸附的氯霉素的量越大，但释放速度随着颗粒的增大而减小。并初步探讨了氯霉素的释放机理。关键词：聚天冬酰胺；水凝胶；牛磺酸；赖氨酸；药物释放ABSTRACTPolyaspartateanditsderivativehydrogelswerepreparedbytwocross-linkingme

6、thodsinordertogetthehighbiocompatiblemedicalcontrol-releasecarriermaterials.Polyaspartatehydrogelsweresynthesizedbyusingatwo-stepcross-linkingreaction.L-lysinewasfirstintroducedintoPSIasthesidechainbyring-openingreaction;thehydrogelwasthenpreparedbycross-linkingreaction

7、withglutaraldehydeastheagent.ThestructureandmorphologyofthehydrogelwascharacterizedbyFourierTransformInfraredSpectroscopy(FTIR)andscanningelectronmicroscopy(SEM).Theexistingstatusofthewatermoleculesinthehydrogelwasanalyzedbydifferentialscanningcalorimetry(DSC)andthermog

8、ravimetry(TG).Resultsshowedthatthehydrogelcontainsalargeamountoffreewaterandasmallamountoffreezingbondwater.Fu