咪唑类有机光电功能材料的设计、合成与性能研究

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1、摘要光电信息功能材料不仅是现代信息社会的支柱，也是信息技术革命的先导。咪唑衍生物具有高的热稳定性、配位络合和电子、质子传递等优良性能，被广泛应用于化学传感器、有机电致发光材料、染料敏化太阳能电池等研究领域。本论文以咪哗环为基本结构单元，设计和合成了几类新型的有机、高分子和有机无机杂化发光材料，并对它们的结构与性能进行了研究。主要成果如下：设计、合成了五个全新的咪唑衍生物，应用核磁共振氢谱、红外吸收光谱和元素分析测试了所设计的目标化合物的结构，并应用热重分析、紫外可见光谱、荧光光谱等分析手段对合成的目标化合物的热性能、光吸收性能、发光性能以及荧光量子效率进行了分析测定，结果表明目标化合物

2、具有良好的热稳定性(分解温度都在3800C以上和良好的发光性能(荧光量子效率达到0．63)，得到了热性能和发光性能均优的蓝色发光材料，其中目标化合物4、5是可以聚合的蓝色发光材料。达到了设计的目的。采用原位微乳液聚合的方法将有机发光材料通过共聚或掺杂的方法使其均匀地分散到聚合物体系中，通过调整聚合反应条件和各反应物的配比，可以得到不同粒径的蓝色有机纳米发光材料，粒径可控制在20—100nln之间；同时；在此体系中使用了可反应性乳化剂，使之与单体发生共聚，避免了乳化剂的残留对光电材料性能的影响。此外，对制备的含有机纳米发光材料的微乳液及其乳胶膜的性能进行了研究，结果表明形成了稳定的乳液，

3、有较好的成膜性能，进一步研究发现随着颗粒尺寸的增加，发光波段发生红移。采用硅氢加成反应合成主链为聚硅氧烷，侧链为咪唑衍生物的蓝色发光材料，并通过核磁，红外等对聚合物结构进行了鉴定。采用紫外可见光谱、荧光光谱、热重分析、差热分析及X．射线衍射等对目标聚合物的光吸收和光致发光性能、热性能以及晶态结构进行了分析和研究。结果表明该聚合物的玻璃化温度为96．4℃，裂解温度在250。C以上，热稳定性较好；XRD结果表明该聚合物为非结晶态，可以避免应用过程中的重结晶；聚合物最大吸收波长为280．5rim，最大发射波长为397．5nm，荧光量子效率为O．26，是一种较好的蓝色发光材料。基于邻菲哕啉单位

4、的化合物具有很好的金属离子识别性质，将含邻菲哕啉单元的咪唑衍生物分别键连到无机介质Si02和单壁碳纳米管的表面，制备得到可识别金属离子的有机一无机杂化材料(HI和H2)。由于将具有共平面结构的邻菲哕啉键连到无机介质Si02或碳纳米管表面，从而使这种新型的杂化材料对Cu2+、H92+、A1”等金属离子较好的识别能力。研究了杂化材料Hl对重金属离子的吸附性能，能够对重金属离子进行选择性吸附，同时通过调节pH值的方法可以使这种新型的化学传感器达到再生的目的。杂化材料H2对金属离子也有较好的识别能力。设计合成了含咪哗环的分子EDIPP，在不同的pH条件下，咪唑衍生物具有不同的光吸收和荧光特性，

5、同时在不同pH值下，加入Fe”后，咪唑衍生物也具有不同的荧光现象，这可能是由于质子化后，咪唑衍生物的结构发生改变而引起的。这个咪唑衍生物具有分子开关特性，该分子是一种多结构的双输出信号的荧光分子开关，能够同时对金属离子和H+响应。该分子开关的输出信号与输入信号有关，通过信号交流的不同组合方式，可以设计不同的逻辑电路。关键词：咪唑衍生物，有机．无机杂化，有机纳米，碳纳米管，聚硅氧烷，蓝色发光材料，化学传感器，逻辑开关。lIAbstractThedesign，synthesis，characterizationandapplicationoforganicmoleculesaselectr

6、o—opticalmaterialshavebecomeanactiveandaninterestingsubjectduetotheirextensiveapplicationinmanyfields．Imidazolederivativeshavehighthermalstability,transferelectronstabilityandcoordinatemetalions，SOimidazolederivativeshaveextensiveapplicationinOLED，chemosensor,NLOmaterials，dye—sensitizedsolarcell

7、s，andSOon．Becauseimidazoleunithashighthermalstability,thenovelbluelight—emittingmaterialsweredesigned，synthesizedandcharacterizedinthisthesis，andpolymericlight-emittingmaterialsandorganic—inorganichybridmaterialswerealsodesi