类水滑石基锌铝氧化物的制备及其脱硫性能的研究

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1、太原理工大学硕士研究生学位论文类水滑石基锌铝氧化物的制备及其脱硫性能的研究摘要随着经济的高速发展，人们对能源的需求急剧增长。在三大化石能源（煤、石油、天然气）中，煤炭依旧占领着主要能源的位置，为人们的衣食住行提供了保障。在煤炭燃烧过程中，会产生大量SO2，危害环境。因此，推广洁净煤技术势在必行。煤气化技术是洁净煤技术中至关重要的一步。煤中的硫（0.1%-1.5%）在气化过程中会产生H2S、SO2、COS以及各种有机硫化物。其中，H2S占90%以上。若不处理，这些H2S进入煤气中，会对机械设备产生很强

2、的腐蚀性，还会毒害催化剂，而且燃烧后产生的SO2也会污染环境。因此，煤气在燃烧前必须对其进行脱硫。氧化锌是目前国内外公认的脱硫精度最好的脱硫剂，然而当硫化温度o高于600C时，ZnO在还原性气氛中会被还原为单质锌而蒸发，导致活性组分的流失。因此，本文选用热稳定性良好的类水滑石基锌铝氧化物（ZnAlLDO）来脱除中高温煤气中的H2S。本论文首先考察了锌铝摩尔比为1-4的锌铝类水滑石（ZnAlLDHs）及类水滑石基锌铝氧化物（ZnAlLDO）的物理化学性质，并探讨了ZnAlLDO的硫化性能，选出最佳锌铝

3、摩尔比。然后，通过TG-DSC、TG-MS、XRD、FTIR、SEM等表征手段研究了ZnAlLDHs的热分解行为，并计算出ZnAlLDHs热分解过程的活化能。最后，考察了ZnAlLDO最佳硫化反应、再生I太原理工大学硕士研究生学位论文反应条件，并对ZnAlLDO脱硫剂的硫化-再生循环性能进行了评价。得出的结论主要如下：（1）ZnAlLDO的最佳锌铝摩尔比为3，此时脱硫剂在简单气氛（2000oppmH2S，N2作平衡气）、500C下硫化的硫容为28.51gS/100g脱硫剂。ZnAlLDHs和ZnAl

4、LDO的形貌均呈六边形层片状结构。（2）ZnAlLDHs的热分解过程大体分为2个阶段：阶段I为物理吸附水和层间水的脱除，并产生了一小部分CO2，在DSC曲线上196°C处有一强烈的吸热峰；阶段II为碳酸盐的分解过程，伴随着一些羟基的脱除，在DSC曲线上220-340°C有一较宽的吸热峰。由Kissinger和FWO法计算得-1出阶段I的活化能分别为110.7和112.8KJmol，阶段II的活化能分别为-194.3和98.1KJmol。（3）ZnAlLDO脱硫剂在模拟煤气（2000ppmH2S，18

5、%CO，10.5%H2，o5%CO2，N2作平衡气）中的最佳硫化温度为600C，此时硫容为26.06gS/100g脱硫剂。o（4）ZnAlLDO脱硫剂的最佳再生条件为再生温度650C，再生空速-112000h，O2浓度6vol%，此时脱硫剂再生率为98.29%。（5）ZnAlLDO脱硫剂五次硫化-再生循环实验结果显示，第一次再生后样品的硫容最高，达到33.68gS/100g脱硫剂。之后随着硫化-再生循环次数的增加，再生后脱硫剂的硫容逐步降低，但都高于新鲜ZnAlLDO脱硫剂的硫容。关键词：锌铝类水