氢化物气相外延生长锰掺杂氮化镓性质探究

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1、氢化物气相外延生长锰掺杂氮化镓性质探究　　【摘要】我们采用氢化物气相外延方法生长了锰掺杂的氮化镓薄膜。使用X光衍射仪（XRD），喇曼散射仪来研究样品的性质。在锰掺杂氮化镓薄膜的XRD谱里，可以发现有镓锰和镓锰氮化合物成分。除了氮化镓的峰，锰掺杂样品的喇曼谱上在670cm-1处有一个峰，在150，300and450cm-1附近分别有一个展宽结构。我们认为在150，300和670cm-1处的三个模式是由于无序激活喇曼散射引起的，在450cm-1处的模式是镓-锰键的局域振荡引起的。【关键词】氢化物气相外延锰掺杂氮化镓目前，铁磁半导体由于在自旋电子学方面有潜在的应用价值而引起

2、人们的关注。普通III-V族半导体在进行锰（Mn）掺杂后就能出现铁磁性，因此研究人员对此进行了广泛的研究。在这些III-V族材料中，氮化镓（GaN）受到特别的关注。Dietl.T等人预计Mn掺杂的GaN的居里温度可以超过室温[1]。对GaN材料进行Mn掺杂可以采用原位生长或是离子注入方法。据报道，研究人员采用多种生长方法来进行Mn掺杂，包括再升华方法（theresublimationmethod）[2]、氨热化方法（theammonothermalmethod）[3]、金属有机物化学气相淀积方法（themetalorganicchemical5vapordeposit

3、ion）[4]和分子束外延方法（themolecularbeamepitaxy）[5]等。但据我们所知，还没有采用氢化物气相外延方法（hydridevaporphaseepitaxy，以下简称为氢化物外延）生长Mn掺杂的GaN的报道。在本文中，我们报道了用这种方法生长的Mn掺杂的GaN薄膜的一些性质：使用X光衍射仪来研究薄膜的晶体结构，喇曼散射仪来研究薄膜的局域结构。我们用氢化物外延在（0001）晶向的蓝宝石上生长了两种GaN薄膜，一种是非故意掺杂薄膜，另一种是Mn掺杂的薄膜。生长过程中，分别用金属镓（Ga），金属Mn和氨气作为Ga源、Mn源和氮（N）源；使用氮气作为

4、氨气和氯化氢气体的载气；分别用氯化氢气体和氮气输运Ga和Mn到生长区域。两种金属源都保持在850℃。所有的样品都在1050℃下淀积。部分样品在氨气气氛下进行了10分钟的退火处理，温度范围是从750到1100℃。5未掺杂和Mn掺杂的样品的X射线衍射谱如图1所示。我们可以看到两种样品的衍射谱中都有GaN（0002）和衬底材料的衍射峰，但在Mn掺杂的样品的谱线中，还有一些其他化合物的衍射峰。这些新的化合物都是和Mn元素有关的，包括镓锰（GaMn）和镓锰氮（GaMnN）。从X光衍射峰的强度来估计，新的化合物在整个薄膜中的含量不超过7%。在GaN薄膜中存在含Mn的新相，说明我们

5、已经成功地将Mn掺入了GaN中。在Mn掺杂的样品谱线中还发现了GaN（11-20）衍射峰，而这个衍射峰在未掺杂的样品谱线中是没有出现的。这显然是由于Mn原子的掺入引起的，但具体过程还需要进一步研究。喇曼散射测量在室温下进行。使用氩离子激光器的488nm线作为光源。测量时采用背散射模式，喇曼谱用电荷藕合器件（CCD）作探测器的微喇曼仪。图2显示了未掺杂和Mn掺杂样品的喇曼谱。在谱中，可以看到代表E2（高）和A1纵光学波这两个模式的谱线。根据喇曼选择定则，具有纤锌矿结构的半导体材料的喇曼谱都应该有这两个模式。不过，从图中可以看到，Mn掺杂样品的A1模式明显不对称，这是和未

6、掺杂样品不一样的。在Mn掺杂的样品的谱线中，还能看到一个新的谱线出现在670cm-1处（在图2中用“a”标注）和三个展宽结构分别出现在150，300和450cm-1的位置（在图2中分别用“b”、“c”和“d”来表示）。Mn掺杂的样品在不同温度退火后，其喇曼谱和没有退火的样品几乎是一样的。一般认为，150，300和670cm-1这三个模式是由于晶格中的无序结构引起的[6]。我们的样品中的无序结构显然是由于Mn的掺入引起的。在喇曼散射过程中，高态密度的缺陷的出现会打破波矢的守恒，因此在喇曼谱中可以观察到整个布里渊区内的声子散射。因而，喇曼谱反映了整个声子态密度。这一5现象

7、被称为无序激活喇曼散射（DARS）。W.Gbicki小组通过理论计算得出了声子态密度值，和实验上喇曼谱反映的结果很一，说明无序激活喇曼散射的理论是合理的[7]。在450cm-1处的模式和蓝宝石衬底的模式不同，而且它位于声学声子和光学声子的带隙（从300到530cm-1）之间，因此它不能用无序激活喇曼散射的理论来解释。位错能够在高温下存在并生长，因而能够在声子带隙中引入新的模式。但是450cm-1的模式在750到1100oC的温度范围内退火后并没有发生变化。因此它也不是由位错引起的。粗略的估计，GaN中Mn局域振动模的频率和有效质量有如下关系[8]：，