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1、精铁气溶胶在欧洲城市与大气内部的硝酸混合摘要：大气气溶胶中的铁是一种生物必需利用的营养素，在海洋生产力中扮演重要的角色。使用气雾剂飞行时间质谱（ATOFMS），粒度（0.3-1.5微米),在两个欧洲城市（伦敦和巴塞罗那）收集含铁颗粒的混合状态并进行了表征。从含铁粒子在长距离运输中（含铁的粒子，跨越两个站点的几率达到54-82%）发现有六种颗粒类型占整个铁气溶胶运输中的绝大部分。这些类型的粒子被发现在内部和硝酸进行混合而不是和硫酸，这个现象可能主要和城市交通活动有关。并与以往在亚洲进行的研究中与硫酸混合的含铁颗粒进行了燃烧对比。其他小的含

2、铁气溶胶颗粒来源包括矿物粉尘（8-11%），交通直流制动磨损材料（1-17%），运动油颗粒（1-6%），生物质燃烧（4-13%）和植物碎屑（1-3%）。总而言之，相对于亚洲的铁硫酸盐粉尘，欧洲内部灰尘中含有的额外关键营养素，比如硝酸盐的混合很可能在全球海洋生物地球化学循环中发挥着不同的作用。1.引言大家都知道大气颗粒物（PM）对人体健康和大气能见度的不良影响。部分PM被温室气体强制吸收而形成补偿性气候。而铁离子是大气气溶胶中一个重要的组成部分。大气中的铁来源于两个方面，一个是自然的（例如：沙尘土的风化和迁移）；另一个是人为的（例如:一般

3、工业和交通活动中的钢铁材料）。粗糙的颗粒（PM2.5~10）经常被认为与地壳活动和道路悬浮尘埃有关，而且，哈里森等人发现，城市环境里路边粗灰中的铁含量比在在城市中的含量大得多，这表示道路交通中最可能来源于车辆本身。Gieti等人还表示，铁等刹车片磨损元素（铜，钡，锑）在路边有着非常相似的粒度分布，这意味着这些粒子有着共同的来源。DalĺOsto等人在巴塞罗那（西班牙）的城市群PM2.5抽样发现铁和铜都是来源于刹车的磨损。一般情况下，很少有人知道在科幻仪模式下的含铁的气雾剂来源。尽管铁在气雾剂模式下对气溶胶质量影响不大，但是它在呼吸时被吸

4、入的可能性很大，因此它对健康有挺大的影响。铁是一个过渡元素并且被认为具有毒性，它会产生自由基并在肺液中发生芬东反应，人们猜测这样会导致细胞发炎。铁气溶胶颗粒的大小会影响它的反应、毒性和溶解度。因为受束缚的离子需在肺液中分解并产生自由基，因此颗粒的可溶解性被认为是一个主要的标准来确定是否具有生物效用性因而具有毒性。大气中的铁可能会因为它的结构对生物健康有不良影响，比如DNA的断裂和破坏组织或细胞。精细的铁在海洋大气生物物理循环中野扮演着重要的角色。实际上这样的铁比粗糙的铁气溶胶有着更重要的作用。简单地说，铁是各种酶系统中一个必须的营养素，

5、包括生物的呼吸作用、光合作用和固定氮。很多学者讨论更大的原子团会使比表面积增大。然而，尺寸大小的原因只能解释大气气溶胶样品中的一小部分铁的溶解度的可变性。大气气溶胶样品中的FF的值》1%，是来源于自然还是认为的仍然是未知的。同时值得注意的是，虽然燃烧产生的铁比天然来源的总铁质量上，但是它们可以提供多达50%的可溶性铁存入海洋地区。总的来说，铁的溶解度、氧化态和生物利用率是复杂的，目前我们对这个方面还知之甚少。关于气溶胶-海洋-气候这样反馈过程的信息仍然是有限的，而目前正在研究的城市含铁气溶胶的信息则更加少得多。城市大气气溶胶大都可以长途

6、移动。源自于欧洲的极地大陆气团向南移动穿过地中海、北非，最后到达热带海洋-大西洋。来源于葡萄牙和爱尔兰的极地大陆气团也向南移动前往加纳利岛水域。来自北欧的气团，在欧洲大陆和大不列颠群岛移动，进一步到达北大西洋。例如，MaceHead（爱尔兰）的极地大陆空气表明大约有三分之一的时间再大西洋上方移动。一旦城市气溶胶沉积在海洋中，对于海洋的生产力以及许多因素都会产生影响，包括包含在气溶胶的化学颗粒的生物利用率。为了解释铁气溶胶的来源和在大气中的传输和转换，先解释单粒子空气动力学直径和化学成分是很有必要的。单粒子分析是一个重要的分析方法，因为它

7、能测定单个化学粒子之间的成分分布（混合状态）。总体来说，我们对含铁气溶胶的二次化学成分（例：硫酸、硝酸）分配很感兴趣。因为这可以因为溶解度的不同而对营养素超声额外影响。我们使用气溶胶飞行时间质量光谱法(ATOFMS)得到了大量的不同类型的气溶胶粒子的信息，并利用颗粒大小和时间函数统计出更方便计算的数据。我们工作的目的是为了是ATOFMS适用于其他更多的单粒子上。例如，透射电子显微镜（TEM）是一个强大的工具，能同时获得关于金属物形成的单个粒子的特有信息，如大小、混合状态和形态。但是半挥发性的粒子（例：硝酸）在TEM的真空环境下很容易汽化

8、，因而观察不到现象。一些具体的含铁颗粒的来源和混合状态的研究报告可以在文献中找到。Furutani等人根据它们的单粒子质谱对含铁粒子进行了分类。含铁粒子的来源很多，特别是煤的燃烧等人为来源。事实上，矿物粉尘