氧化还原预处理对Cu2OAC催化甲醇氧化羰基化的影响.pdf

《氧化还原预处理对Cu2OAC催化甲醇氧化羰基化的影响.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。

1、第43卷第10期燃料化学学报Vo1．43No．102015年10月JournalofFuelChemistryandTechnology0ct．2015文章编号：0253-2409(2015)10—1245-07氧化／还原预处理对Cu20／AC催化甲醇氧化羰基化的影响王瑞玉，白思雨，郑传月，李忠，(1．中国矿业大学江苏省煤基co捕集与地质储存重点实验室，江苏徐州221006；2．太原理工大学煤科学与技术教育部及山西省重点实验室，山西太原030024)摘要：将醋酸铜热解制备的Cu：O／AC(活性炭)催化剂，在氧化(0：／N)和还原(H／N：、CO／N：)气氛下

2、进行预处理。350℃下预处理4h，氧化气氛中Cu：O完全被氧化为CuO，还原气氛中Cu：O被还原为单质铜。经CO／N：预处理的催化剂表面Cu。分散性好，催化活性显著升高。在常压固定床微型反应装置上测试，在140℃的反应温度下，碳酸二甲酯的时空收率和选择性分别达到了261．9me,／(g·h)和74．7％。反应后，还原气氛(H／N2、CO／N2)预处理的催化剂与Cu2O／AC催化剂中铜物种价态组成趋于一致，催化活性亦趋于一致。关联反应前后催化剂表面铜物种的变化和催化活性的差异，可以认为Cu。具有较高的初始催化活性，cu：0活性和价态均较为稳定，CuO活性较低。

3、关键词：铜基催化剂；活性炭；预处理；氧化羰基化；碳酸二甲酯；非均相催化中图分类号：0643文献标识码：AEffectof0xidative／reductivepretreatmentontheperformanceofCu20／ACcatalystforoxidativecarbonylationofmethnolWANGRuiyu，BAISi—yu，ZHENGChuan．yue，LIZhong，(1．KeyLaboratoryofCoal—basedCO2CaptureandGeologicalStorageofJiangsuprovince，ChinaU

4、niversityofMiningandTechnology，Xuzhou221006，China；2．KeyLaboratoryofCoalScienceandTechnology，MinistryofEducationandShanxiProvince，Ta~uanUniversityofTechnology，Taiyuan030024，China)Abstract：TheCu2O／ACcatalystpreparedbypyrolysisofcopperacetatesupportedonactivatedecarbonwaspretreatedund

5、eroxidative(O，／N，)orreductive(H，／N，andCO／N，)atmospheres．Theoxidation／reductionofCu。Owascompletedthroughpretreatmentat350oCfor4h，theCu，OincatalystcouldbecompletelyoxidizedtoCuObyoxidativeatmosphere，orreducedtometalliccopperbyreducfiveatmosphere．Thecatalystactivitieswereevaluatedinac

6、ontinuousfixed-bedtubularmicroreactorunderatmosphericpressureat140℃．ThecatalystpretreatedbyC0／N．hadgoodCu”dispersiononitssurfaceandexhibitedthehighestactivity．Thespace—timeyieldandselectivityofDMCreached261．9mg／(g·h)and74．7％，respectively．After58hreaction．thevalencestateofcopperspec

7、iesandthecatalyticactivityofcatalystspretreatedbyreducfiveatmospherewerefoundtobeclosetothatoftheCu，O／ACcatalyst．Comparingthecatalyticperformance．thecharacterizationofsurfaceandbulkcopperspeciesbeforeandafterreaction，itwasobviousthatmetalliccopperexhibitedahighinitialactivity。while

8、Cu。Owasstableincatalyticac