掺铜方法对二氧化钛光催化氧化还原性能的影响

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1、第"’卷第’期河北大学学报（自然科学版）T?F$"’@?$’"%%’年9月H?2:K>*L<*M>:N*OP（@IO2:IF0Q*>RS*O*?<）0>C$"%%’!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!掺铜方法对二氧化钛光催化氧化还原性能的影响吴树新!，"，#，尹燕华"，马智!，秦永宁!，何菲!，齐晓周!（!$天津大学化工学院，天津#%%%&"；"$第七一八研究所，河北邯郸%’(%"&；#$唐山师范学院新型催化技术研究所，河北唐山%(#%%%）摘要：采用浸渍法、水解沉淀

2、法、机械混合法制备了铜掺杂的)*+"光催化剂$利用,-.，,/0，)/-等手段对不同样品进行了表征，以乙酸水溶液的光催化氧化降解及二氧化碳光催化还原为反应探针，对#种催化剂光催化活性进行了评价$结果表明，不同方法掺铜影响催化剂表面性质如吸附氧、元素价态及分布，进而影响光催化性能$吸附氧的性能以及存在合适比例的氧化还原对123412"3导致浸渍法制备的掺铜)*+光催"化剂具有最好的光催化活性$关键词：光催化氧化；掺铜；浸渍；水解沉淀；机械混合中图分类号：+(5#$#(文献标识码：6文章编号：!%%%7!’(（’"%%’）%’7%58(7%9二氧化钛具有合适的禁带宽度，较大的比表

3、面积，较高的光化学稳定性，较好的光催化活性及无毒、成本低等优点，被广泛用作光催化反应的催化剂，但从其光催化效率看，还存在光生载流子复合率高、光能利用率低等不足$为提高光催化效率，必须采取措施有效抑制光生载流子的复合$过渡金属离子掺杂就是其中一种方法，迄今为止人们对催化剂活性的评价大都仅根据光催化氧化活性［!75］或光催化还原活性［’］来说明问题$离子掺杂改变的是光生电子7空穴的整体行为，因此必然会在氧化还原反应中有所表现，考察催化剂在光催化氧化和还原反应中的表现，有助于更全面地了解掺杂改性的机制$在前期工作中［(］，已经证明在各种离子（1:，;<，=>，1?，@*，12）掺杂

4、的催化剂中，铜离子掺杂最能提高催化剂的氧化还原活性$研究了不同的掺铜方法对二氧化钛光催化氧化还原性能的影响$用浸渍法、水解沉淀法、机械混合法制备了铜掺杂的)*+"光催化剂，并从氧化还原"个角度对光催化性能进行了考察$利用,-.，,/0，)/-等手段对催化剂进行了表征，在此基础上讨论了掺杂方法影响掺铜二氧化钛光催化性能的可能原因$乙酸是各种有机物降解过程中产生的稳定中间物种，同时乙酸也是各种微生物代谢的主要产物$因此，选取乙酸水溶液的降解作为评价体系，对于实现各种有机物废水的完全矿化以及光催化与其他污水水处理方法的配合使用具有重大的现实意义$二氧化碳是引起全球温室效应的气体之一

5、，特别是近些年来，随着人类活动的加剧，大气中二氧化碳的含量提高得更快，进一步加剧了温室效应$在这种背景下，选择二氧化碳还原做目标反应，对于温和条件下1+"的光催化还原化学转化的研究具有深远的现实意义和理论意义$!实验部分!$!催化剂制备基体)*+为超声水解法制备，粒径为’A(

6、学联合研究院教育部重点基金资助项目$作者简介：吴树新（!9(87），男，河北丰润人，唐山师范学院副教授，主要从事绿色化学与新型催化技术研究$第"期吴树新等：掺铜方法对二氧化钛光催化氧化还原性能的影响·)&7·!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!浸渍法：按照所需掺铜量称取一定量的二氧化钛，超声分散于硝酸铜溶液中，超声时间为!"#$%，&’(烘干，)"’(焙烧*+，得到的催化剂记为,-.!/0$.*1水解2沉淀法：量取含一定量硝酸铜溶液溶于一定量的’(去离子水，置于薄壁烧杯中，冰水浴条件下将

7、所需量的四氯化钛溶于蒸馏水，超声水解1然后用浓氨水中和至34为567，陈化!’+，抽滤至无,82（硝酸银检验），!’’(烘干，最后在)"’(焙烧*+1所得催化剂记为,-.!20$.*1机械混合法：称取相应量的氧化铜（由硝酸铜分解得到）和二氧化钛（同上），在研钵中充分混合，然后在)"’(焙烧*+，所得催化剂记为,-.·0$.*1!1*表征采用日本理学9/:;<=*’>&型<射线衍射仪分析催化剂的物相结构1催化剂的光电子能谱在美国?@A$%B8#@C公司生产的?4!!5’’型能谱仪上测得1采用流动色谱法进行