CO变换工艺发展过程及趋势.doc

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1、.CO变换工艺发展过程及趋势摘要本文介绍了CO变换工艺的发展过程和趋势,论述了变换催化剂、反应器、节能工艺和数字模型的发展,论述了变换工艺的发展方向,指出了需要研究和解决的问题。关键词CO变换;催化剂;合成气;节能前言一氧化碳变换(也称水煤气变换,watergasshift)是指合成气中的一氧化碳借助于催化剂的作用,在一定温度下与水蒸气反应,生成二氧化碳和氢气的过程。通过变换反应既降低了合成气中的一氧化碳含量,又得到了更多氢气,调节了碳氢比,满足不同的生产需要(例如合成甲醇等)。其工业应用已有90多年历史。在合成气制醇、制烃催化过程中,低温水气变换反应通常用于甲醇重整制氢

2、反应量CO的去除,同时在环境科学甚至在民用化学方面所起作用也不可忽视,如汽车尾气的处理、家用煤气降低CO的含量等。本文将从CO变换工艺的几个因素展开论述。一、CO变换原理[1]一氧化碳变换反应是在催化剂存在的条件下进行的,是一个典型的气固相催化反应。变换过程为含有C、H、O三种元素的CO和H2O共存的系统,在CO变换的催化反应过程中,主要反应为:CO+H2O=CO2+H2 ΔH=-41.2kJ/mol在某种条件下会发生CO分解等其他副反应,分别如下: 2CO=C+CO2 ..2CO+2H2=CH4+CO2 CO+3H2=CH4+H2O CO2+4H2=CH4+2H2O1.

3、CO变换反应平衡受多种反应条件影响:(1)温度影响由于CO变换反应是个放热可逆反应,因此低温有利于平衡向右移。(2)水碳比影响提高水碳比,可增加一氧化碳的转化率,有利于平衡向右移。(3)原料气含CO2影响CO2为反应产物,应尽量降低原料气中CO2的含量,确保平衡不向左移动。2.CO变换反应速率受多种反应条件影响:(1)压力影响加压可提高反应物分压,在3MPa以下,反应速率与压力平方成正比。(2)水碳比影响在水碳比低于4的情况下,提高水碳比可使变换反应速率加快。(3)温度影响由于CO变换反应是个放热可逆反应,存在最佳反应温度。该温度与气体原始组成、转化率及催化剂有关。当催化

4、剂和气体原始组成一定时,最佳反应温度随转化率的升高而降低。为了达到理想的最终转化率,应使操作温度沿着最佳反应温度曲线由高温至低温转移,使CO变换的过程速率达到最快。二、CO变换技术发展的历史背景..合成气的生产和应用在化学工业中具有极为重要的地位。18世纪中叶由于工业革命的进展,英国对炼铁用焦炭的需要量大幅度地增加,炼焦炉应运而生,人类迈入煤化工时代。1913年已开始从合成气生产氨。但合成气来源以煤为主,含有高含量的CO。为了适应合成氨与后来的合成甲醇工业的氢需求,催生了CO变换技术。随着以天然气与石油为原料的制合成气工业的发展,CO变换技术一度被冷淡。1973年爆发中东

5、战争,西方世界陷入石油危机的灾难中,煤制合成气的高潮又来临了。伴随着煤制合成气的复兴,CO变换技术有了长足的发展,凝聚了无数化工人的心血。三、CO变换催化剂的发展CO变换反应在催化条件下才有足够高的反应速率和转化率,CO变换工艺必须采用催化剂才有良好的经济效益。可见,CO变换技术的发展是伴随着催化剂的发现而前进的。近十几年来,各国学者开展了不少研发工作,不断改进和提高变换催化剂性能,目前可使变换后气体中CO含量(体积分数,下同)降至0.4%以下。[2]为了满足让组分存在差别的原料气能进行CO变换的要求,需要不同种类的催化剂:1.铁铬系变换催化剂在1912年,德国人W·Wi

6、ed利用FeO—A12O3,做CO变换催化剂。1915年开始工业应用,在20世纪30年代就得到了广泛的使用。典型的铁基催化剂组成为74.2%Fe2O3,10%Cr2O3,0.2%MgO,其余为挥发分。[3]Cr2O3为主要助剂,含量不能超过14%,还可以添加K2O、CaO或Al2O3等助剂。其使用温度在300—530℃,属高温或中温变换催化剂。60年代以前,变换催化剂普遍采用Fe-Gr催化剂。但由于铬是剧毒物质,造成生产、使用和处理过程中对人员和环境的污染及毒害,因此国外都进行了无铬铁系高温变换催化剂的研究。2.铜基变换催化剂1963年美国UCI公司研制成功了C18-1型

7、双金属低温变换催化剂,组成为CuO33%、ZnO67%。美国盖法勒化学公司生产了组成为CuO:ZnO=1:l的G-66B型低温变换催化剂,得到广泛应用。[]其化学组成以CuO为主,Zno和Al2O3为促进剂和稳定剂。适用温度围是180-260℃..,属于低温变换催化剂。由于催化活性高,应避免反应气中CO含量过高造成反应大量放热,从而烧结催化剂的细小铜晶粒。在低变催化剂中常添加ZnO、Al2O3和Cr2O3三种组分,因三者的熔点都明显高于Cu的熔点,最适宜作为Cu微晶在细分散态的间隔稳定剂。[4]高含量CO的原料气应先经高温变换

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