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1、发光石墨烯量子点的应用及未来展望摘要作为石墨烯家族的最新成员，石墨烯量子点(graphenequantumdots，GQDs)除了具有石墨烯优异的性能之外，还因其明显的量子限域效应和尺寸效应而展现出一系列新颖的特性，吸引了各领域科学家们的广泛关注。在这篇论文中，我们主要综述了石墨烯量子点的制备方法以及潜在应用，此外还说明了石墨烯量子点的发光机制以及对于其的展望。关键词：石墨烯量子点，发光材料，应用1引言碳是地球上储量最丰富的元素之一，一次又一次得带给我们各种明星材料。1985年,克罗托、科尔和斯莫利三位科学家发现了富勒
2、稀(C60)。1996年获得诺贝尔化学奖,这是零维碳材料的首次出现。而1991年碳纳米管的发现则成了一维碳材料的代表。1947年就开始了石墨烯的理论研究,用来描述碳基材料的性质,迄今有60多年历史。直到2004年,Novoselov和Geim(英国曼彻斯特大学教授)利用微机械剥离法使用胶带剥离石墨片,首次制得了目前最薄的二维碳材料—石墨稀,仅有一个原子厚度,2010年他们获得了诺贝尔物理奖,从此石墨稀成了物理学和材料学的热门研究对象。石墨烯量子点(GQDs)，一种新型的量子点，当GQDs尺寸小于100nm时，就会拥有很
3、强的量子限制效应和边缘效应,当尺寸减小到l0nm时,这两个效应就更加显著,会产生很多有趣的现象，这也引发了广大科学家的研究兴趣。GQDs具有特殊的结构和独特的光学性质,即有量子点的光学性质又有氧化石墨烯特殊的结构特征。GQDs的粒径大多在10nm左右,厚度只有0.5到1.0nm,表面含有羟基、羰基、羧基基团,使得其具有良好的水溶性。GQDs的合成方法不同,尺寸和含氧量不同,使紫外可见吸收峰位置不同。不同的合成方法使GQDs的光致发光性质不同,光致发光依赖于尺寸、激发波长、pH以及溶剂等。有些GQDs还表现了明显的上转换
4、发光特性,GQDs不仅拥有光致发光性质还有优越的电致化学发光性能。2合成方法GQDs的制备方法有自上而下法(top-down)与自下而上法(bottom-up)两种。。自上而下方法是通过物理或化学将大尺寸的石墨烯片“裁剪”成小尺寸的石墨烯量子点的方法。主要包括纳米刻蚀法、水热法、电化学法、溶剂热法、化学剥离碳纤维法、微波辅助法等。这类方法步骤相对简单、产率较高，也是目前应用最多的一类方法。自下而上的方法则是以小分子为前体通过一系列溶液化学反应合成得到石墨烯量子点，这类方法可以对石墨烯量子点的形貌和尺寸精确控制，但步骤繁
5、琐而且操作过程复杂。2.1自上而下法合成GQDs在酸氧化石墨稀后,其碳晶格上出现一列环氧基团,这些缺陷在水热条件下很容易破裂,形成细小颗粒的GQDs,Pan等[1]人用水热法将石墨烯片切为GQDs,展示了蓝色光致发光。先将GO热还原为还原石墨稀片,再用硫酸与硝酸的混酸氧化,超声。氧化的石墨炼片在200℃热切除,便可以得到平均粒径为9.6nm表面带有含氧基团的GQDs。Zhu等[2]利用微波辅助法制备电化学发光的双色GQDs,酸氧化环氧基易于形成基是石墨炼易碎,形成青黄色发光量子点(gGQDs),平均粒径为4.5nm,大
6、多为单层或者双层。在用硼氢化钠还原gGQDs,便可以得到相同粒径和高度的蓝色发光GQDs(bGQDs),微波辅助过程在还原GO的同时也剪切了GO,简化了合成过程,还缩短了反应时间。Zhang等[3]在碱性条件下电解石墨棒制备GQDs。将石墨棒作为阳极,以铀为对电极,置于7mL浓度为0.1mo1/L的氢氧化钠溶液中,电流强度范围为80-200mAcm人得到的溶液用水合胼溶液处理,得到黄色发光、粒径为5-10nm的GQDs。室温还原条件是此方法的关键。2.2自下而上法合成GQDsTang等[4]以葡萄糖为起始材料通过微波辅
7、助水热法制备GQDs,葡萄糖分子首先脱水,通过C=C键形成GQD核,随着加热时间的增加GQD逐渐生长。水热条件下,新形成的C=C键有序排列,有助于GQDs晶体的生长,GQDs的粒径可以通过控制微波辅助加热时间来控制。Dong等[5]人将梓檬酸在加热条件下分子之间脱水形成苯环,随着加热时间的变化苯环逐渐增长,通过控制加热时间形成GQDs和GO。3发光机理利用不同方法制备的GQDs会发出不同颜色的光，如蓝光、绿光、红光等。对于GQDs的发光机理目前还不是很明确，仍然需要大量实验去验证。代表性的机制是共轭π结构的量子尺寸效应
8、，表面态和边缘态，碳核态和分子态。3.1共轭π结构的量子尺寸效应对于共轭的π结构要从氧化石墨烯(GO)的结构说起，GO是具有2-3nm的sp2碳结构分散在sp3碳骨架中。因此GO的荧光性质是由sp2碳结构的π电子的状态决定的。sp2区域的π到π*的电子能级受sp3基底骨架的σ和σ*态影响，电子空穴对的辐射复合能够引起荧光现象。从超
