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《氮硫双掺杂石墨烯量子点电致化学发光性能及应用研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、学校代码：10270分类号：065学号：152200742硕士学位论文氮硫双掺杂石墨烯量子点电致化学发光性能及应用研究学院：生命与环境科学学院专业：分析化学研究方向：电致化学发光研究生姓名：王明丽指导教师：杨敏丽（教授）完成日期：2018年3月上海师范大学硕士学位论文摘要摘要近年来，碳基纳米材料因其独特的光电性质及良好的环境相容性而受到大家的广泛关注。石墨烯量子点（GQDs），作为一种新型碳纳米材料，具有良好的光学稳定性、丰富的表面修饰基团、大的比表面积，而且低毒、生物相容性好。然而，纯的GQDs存在量子产率低的缺陷，限制
2、了其在超灵敏检测中的应用。为了改善GQDs的量子产率，本论文将氮原子和硫原子同时引入到石墨烯量子点，得到氮硫双掺杂的石墨烯量子点（N,S:GQDs），相比于未掺杂和单掺杂的GQDs，双掺杂后的N,S:GQDs的电化学发光（ECL）效率得到明显改善。利用多种手段对其形貌特征和化学组成进行了表征，系统研究了其电化学发光（ECL）性能，并以其为发光物质，建立了新的电化学发光体系，实现了对金属离子Pb2+和有机药物肾上腺素的ECL灵敏检测。全文研究内容如下：（1）N,S:GQDs合成与表征以柠檬酸为碳原，硫脲为氮硫掺杂剂，利用水热
3、法合成了氮硫双掺杂的石墨烯量子点（N,S:GQDs），借助透射电镜、X射线光电子能谱仪、紫外吸收光谱仪和荧光光谱仪等对其形貌、组成和光学性质进行了表征，证明我们成功地将N和S引入到GQDs，得到N、S双掺杂的N,S:GQDs,量子点颗粒大小尺寸均匀，而且表现出良好的光学性质。（2）N,S:GQDs的ECL性能研究利用三电极系统，测试了N,S:GQDs在磷酸盐缓冲介质中的ECL信号，发现N,S:GQDs在+2.5V（vsAg/AgCl）处能够产生明显的ECL信号，相比于未掺杂和单掺杂的量子点，双掺杂的N,S:GQDs的ECL
4、信号明显提高。进一步研究表明，硫化镉量子点（CdSQDs）对N,S:GQDs的ECL有很强的增敏作用，可以使其信号强度增大11倍。利用光谱和电化学手段研究了CdSQDs的增强机理，推测CdSQDs是通过降低N,S:GQDs的电子转移壁垒，加速其电子转移速度而提高其ECL信号。（3）CdSQDs/N,S:GQDsECL体系的建立及其对Pb2+的检测考察了缓冲溶液的pH和CdSQDs的用量对N,S:GQDs的ECL信号的影响，建立了CdSQDs/N,S:GQDsECL体系，利用Pb2+与N,S:GQDs表面S原子的结合，改变量
5、子点表面状态，使其ECL信号降低的作用实现了对环境水中的Pb2+的灵敏检测。线性响应范围为1.0×10-9～5.0×10-7mol/L，检出限为0.29nmol/L。该方法相对于其他方法，有更宽的线性范围和更低的检出限。（4）CdSQDs/N,S:GQDsECL传感器的构建及其对Pb2+的检测I将发光物质固定在电极表面构成传感器，不仅节约试剂，提高灵敏度，还能够实现快速在线分析。本章在第三章的基础上，以对氨基苯甲酸和1，3-丙二胺为交联剂，利用物质表面氨基和羧基的相互作用，将CdSQDs和N,S:GQDs以共价键的方式固定
6、到玻碳电极表面，构建了CdSQDs/N,S:GQDsECL传感器，并用于Pb2+检测，线性响应范围为1.0×10-9～1.0×10-7mol/L，检出限为0.14nM。传感器的重现性和再现性良好。相对于液相检测，传感器使用更灵活方便，而且可以多次使用，节省试剂。（5）N,S:GQDs/Ru(bpy)2+3比率电致化学体系的构建及对肾上腺素的检测比率ECL检测是利用两个发光物质在不同电位下发光信号的比值或差值与待测物质含量之间的关系来进行定量分析的一种检测方法，其优点是能够减少环境因素对检测结果的影响，提高分析结果的准确度。
7、本文在研究中发现，N,S:GQDs和传统的ECL物质Ru(bpy)2+3可以在同一个体系内发光，但二者的发光电位不同，利用这一特点建立了N,S:GQDs/Ru(bpy)2+3比率ECL体系，根据肾上腺素对体系ECL信号的影响作用实现了对肾上腺素的灵敏检测，线性范围为1.0×10-9~5.0×10-7mol/L，检出限达5.3nM。相信所建立的ECL体系可推广用于更多物质的检测。关键词：氮硫双掺杂石墨烯量子点；电致化学发光；比率电致化学发光；铅离子；肾上腺素IIShanghaiNormalUniversityMasterof
8、PhilosophyAbstractAbstractInrecentyears,carbon-basedluminescentnanomaterialshavegainedwidespreadattentionsduetothetheiruniqueelectricalandopticalpropert
