基于石墨烯量子点的荧光传感器的构建及应用

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1、学校代码10459学号或申请号201312151864密级硕士学位论文基于石墨烯量子点的荧光传感器的构建及应用作者姓名：周昱辰导师姓名：屈凌波教授学科门类：理学专业名称：药物分析学培养院系：化学与分子工程学院完成时间：2016年5月Athesis(dissertation)submittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofMasterConstructionandApplicationofFluorescentSensorsBasedonGQDSByYuchenZhouSupervisor:Pro

2、f.LingboQuPharmaceuticalAnalysisScienceTheCollegeofChemistryandMolecularEngineeringMay,2016原创性声明本人郑巫声巧：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究所取得的成果，。除文中己经注明引用的内容外本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的科研成果。对本义的研究作出重耍贡献的个人和集。体，本声明的法律责任曲本人承担均已在文中ａ明确方式标明。学位论文作者：日期：心台年故月多。日、司墓馬Ｌ／学位论文使用授权

3、声明。本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品，知识产权Ｂ属郑州乂学根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留或向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查關和借阅；本人授权郑州大学可将本学位论文的全部或部分编入巧关数据库进行检崇、，可采用影印缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位路文。本人离校后发表、使巧学一位论文或与巧学位论文直接相关的学术论文或成果时，第署名单位仍然为郑州大学。化密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作巧日期３＂目良年。］摘要摘要石墨烯量子点(Gra

4、phenequantumdot,GQDs)是石墨烯家族中的最新成员，也是近三年来发展起来的一种准零维的纳米荧光材料。和传统的半导体量子点相比，GQDs具有生物相容性好，毒性低，光学性质稳定等优异的性能，在荧光传感、细胞标记以及生物成像等方面具有广阔的应用前景。然而，目前基于GQDs的荧光传感分析仍处于初级阶段，在报道的文献中存在荧光量子产率低，荧光传感敏感度低，选择性差等问题。因此，改进合成条件和传感体系的设计，以及构建高灵敏度和高选择性的GQDs传感器是非常重要的。本研究合成了GQDs和氮掺杂的石墨烯量子点（N-GQDs）,基于内滤

5、光效应，以及荧光共振能量转移两种荧光猝灭方式，分别构建了基于GQDs的柠檬黄荧光传感体系和基于N-GQDs的抗坏血酸（AscorbicAcid,AA）和谷胱甘肽（Glutathion,GSH）的荧光传感体系，所获结果对于GQDS在荧光传感体系的应用和三种目标物的分析提供了方法学的参考和依据。具体内容如下：1.基于GQDs荧光传感法测定柠檬黄(tartrazine)利用Hummer法，通过浓硫酸和高锰酸钾对石墨在高温条件下的氧化剥离，合成GO；采用TOP-down的合成策略，以获得的GO为碳源，浓氨水（浓NH3·H2O）为碱性介质，在高

6、温高压条件下（200℃反应5h），使GO去氧化并断裂成尺寸较小的GQDs，利用红外光谱（IR）和透射电镜（TEM）等对获得的GQDs进行了表征。该GQDs在440nm具有较强的荧光，与柠檬黄的吸收光谱具有较大程度的重叠，基于二者之间的内滤光效应，建立了柠檬黄的荧光传感分析新方法。在最优的实验条件下，柠檬黄的加入量与体系荧光的猝灭在0.008μmol/L～4μmol/L呈线性关系，检出限为0.0035μmol/L，相对于报道的方法，该方法具有更灵敏的检测限和更高的选择性。常见的金属离子和色素不干扰体系的测定，该方法可成功用于饮料中柠檬黄

7、的测定。2.基于N-GQDs-MnO2荧光off-on法测定抗坏血酸(AA)采用Down-TOP的合成策略以柠檬酸为碳源，氨水为氮源，水热法200℃反应3h，合成了N-GQDs，通过IR，X射线电子能谱（XPS），TEM等对合成的N-GQDs进行了表征；通过Na2SO3还原KMnO4合成了MnO2纳米片，MnO2I摘要纳米片在N-GQDs发射峰处具有较宽范围的光吸收，并且和N-GQDs之间具有较强的π-π堆积作用，二者之间发生共振能量转移，从而猝灭N-GQDs的荧光；2+AA具有较强的还原性，可以将MnO2纳米片还原为Mn,从而使得体

8、系的荧光恢复，基于此，建立了检测AA的荧光传感新方法，AA的加入量在0.02μmol/L～8μmol/L范围内与体系荧光的恢复呈线性关系，检测限5.6nmol/L。相对于报道的方法，该方法不仅具有最高的检测灵敏度，而且可