飞秒时间分辨荧光非共线光参量放大光谱技术.pdf

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1、中国科学：化学2013年第43卷第12期：1713～1729SCIENTIASINICAChimica、^n^^^f．scichina．comchem．scichina．com移A瓣PRES社S化学方法学专刊飞秒时间分辨荧光非共线光参量放大光谱技术党伟，王专，翁羽翔中国科学院物理研究所软物质物理重点实验室，北京100190通讯作者，E—mail：yxweng@aphy．iphy．ac．crl收稿日期：2013．08—06；接受日期：2013．09—18；网络版发表日期：2013—11-18doi：10．

2、1360／032013—26l摘要时间分辨荧光光谱技术是研究激发态弛豫、能量传递以及电荷转移等光化学过程关键词的重要且直接的工具．飞秒时间分辨荧光非共线光参量放大光谱技术是一种新发展的具有时间分辨荧光光谱高时间分辨率、宽探测带宽、高增益的时间分辨光谱技术．本文对该技术的基本原理与工非共线光参量放大作特性、系统配置、荧光收集和会聚、数据采集模式、时问分辨光谱数据处理等进行了系应用统阐述．最后简单介绍了飞秒时间分辨荧光非共线光参量放大光谱技术在物理、生物和化学领域的3个典型应用，并以此展现该技术的高时间分辨

3、率、宽光谱探测及高增益优势．l引言大光谱技术．虽然条纹相机的商品化程度很高，但其同时存超快时间分辨光谱技术是研究体系激发态弛豫、在难以实现亚皮秒时间分辨率、价格昂贵、国外出口能量传递、电荷转移及化学键断裂过程的重要工具．审查限制的不利因素；荧光上转换技术可实现接近在这类光谱技术中，瞬态吸收光谱技术和瞬态荧光激光脉冲宽度的时间分辨率，但这种光谱技术不具光谱技术应用非常广泛．特别是瞬态荧光光谱技术，有光学增益特性，此外，常规的荧光上转换技术只能其能更直观地记录体系激发态的演化过程．荧光产进行窄带测量，宽带测

4、量则需要选择合适的光学门生于电子在两个允许跃迁电子态之间的辐射跃迁，波长以及非线性光学晶体：光克尔荧光技术不需要因此，魔角⋯(54．7。，用于消除线偏振光激发引起的满足相位匹配条件，因此可进行宽带测量，但其性能荧光各向异性)条件下测量的瞬态荧光衰减能够直接对正交偏振片的消光能力以及克尔介质的响应时间、反映激发态布居数的变化．而瞬态吸收光谱通常包非线性折射率系数等因素依赖非常强，在实际应用含体系的基态漂白、光诱导吸收以及受激辐射3种信中，光克尔荧光技术很难同时获得良好的信噪比与号，因此，数据分析需要对多个

5、瞬态组分进行建模拆时间分辨率．因此，探索具有高时间分辨率、高增益分，且数据分析的可靠性受到模型的影响．根据取样以及宽探测谱带的瞬态荧光光谱测量方法，仍是超门信号的产生方法，超快瞬态荧光光谱技术可分为快光谱研究领域的一项重要任务．2003年，美国乔治电子学方法和非线性光学方法两类．电子学方法的亚州理工大学的Trebino教授和南乔治亚州大学张景时间分辨率受电子渡越时间的限制，通常只能达到园课题组[4】提出了一种新的获得时间分辨荧光光谱皮秒量级，这类方法的典型代表是时间相关单光子的方案，即利用非共线光学参量

6、放大原理实现瞬态计数技术和条纹相机引．基于非线性光学方法的瞬荧光光谱测量．这种瞬态荧光测量方法称为飞秒时态荧光光谱技术包括荧光上转换技术、光克尔荧光技间分辨荧光非共线光参量放大光谱技术．由于具有术和新近发展的飞秒时间分辨荧光非共线光参量放增益效果，该技术可将一个弱荧光信号的时间分辨党伟等：飞秒时问分辨荧光非共线光参量放大光谱技术测量转换为强信号的时间分辨测量，且测量的时问hkp壳+露i(2)分辨率由激光脉宽决定．2004年，本课题组与张景园式中，oA、和纰分别为信号光、闲频光和泵浦光的教授开展了准单光子

7、荧光非共线光参量放大光谱技频率，k、毛和分别为信号光、闲频光和泵浦光的术的合作研究．尽管根据量子噪声可以实现光参量波矢．式(2)也表示OPA需要满足的相位匹配条件．放大的理论，推断非相干的荧光光子也可实现光参在飞秒时间分辨荧光非共线光参量放大光谱技术中，量放大，但当时国际上尚未出现非相干荧光通过非样品辐射的荧光作为信号光，高频高能量的泵浦光线性光学晶体而被泵浦激光放大的成功报道．经过作为光门脉冲，对落在其门内的荧光光子进行能量两年的实验探索，2006年，本课题组【5】实现了激光染放大，从而实现时间分辨功

8、能．研究发现，利用非共料IR140的荧光非共线光参量放大，并利用该技术获线相位匹配的方法可以有效加宽OPA的增益带”]，得了染料IR140的时间分辨荧光光谱．尽管本课题组因此，在这种光谱技术中，泵浦光和荧光采用非共线的原理性实验报道比Fita课题组【6】晚半年，但在该技相位匹配的形式(图1)．泵浦光、信号光以及闲频光术的实验研究以及应用推广方面，本课题组的工作在BBO晶体内以特定的角度混合在一起，可以保证在国际上更为深入．目前，本课题组拥有