合成条件对Silicalite-1沸石分子筛形貌的影响-论文.pdf

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1、第45卷第3期太原理工大学学报Vo1．45No．32014年5月JOURNALOFTAIYUANUNIVERSITYOFTECHNOLOGYMay2O14文章编号：1007-9432(2014)03-0315-04合成条件对Silicalite一1沸石分子筛形貌的影响张晓晓，王晓东，任春风，黄伟(1．太原理工大学煤科学与技术山西省与教育部重点实验室，太原030024；2．沈阳大学新民师范学院，沈阳110300)摘要：以TPA0H为模板剂，TEoS为硅源，采用水热合成法制备Silicalite一1沸石分子筛。通过改变晶化方式、晶化温度、晶化时间

2、、模板剂用量及乙醇用量等合成参数，调变分子筛的形貌。sEM和xRD检测结果表明，采用油浴晶化所得的Silicalite-1沸石分子筛比采用烘箱晶化所得沸石分子筛中的孪晶含量少；合成液中较低的模板剂、乙醇含量，较高的晶化温度，较短的晶化时间都有利于合成含较少孪晶的Silicalite一1分子筛。关键词：Silicalite-1分子筛；水热合成法；孪晶中图分类号：TQ426．61文献标识码：A沸石分子筛是一类具有规则孔道结构的微孔晶筛，通过改变晶化方式、晶化温度、晶化时间、模板剂体材料，被广泛应用于均相催化、吸附、分离、离子交用量及乙醇用量等合成

3、参数来调控所得分子筛孪晶换和主客体组装等化工领域[】]。MFI型沸石分子的含量，并对其进行表征。筛因其孔径与多种常用化工原料分子的动力学直径1实验部分相近[3]，具有优越的催化、分离性能，成为众多研究者关注的对象。1978年，Flanigen首次合成了全硅1．1Silicalite-1分子筛的制备MFI型分子筛即Silicalite-1分子筛[4]。该分子筛在Silicalite一1分子筛的制备过程中，以具有良好的耐热稳定性和耐酸稳定性，同时由于其TPAOH为模板剂，TEOS为硅源，合成液的制备与骨架结构中不含有铝元素，因而具有憎水、亲油的特

4、Lai等报道的相似[1。具体步骤如下：首先将性，是石油化工催化、分离等领域中最具有研究价值TPAOH、乙醇加入去离子水中，强烈搅拌条件下逐的分子筛之一_5]。滴缓慢加入TEOS，并在室温下剧烈搅拌老化24h，研究发现，合成的Silicalite-1分子筛晶体中往往得到澄清溶液，最终原料的摩尔配比为，z(TEoS)：含有大量的孪晶，这些孪晶是由已经形成的Silicalite-(TPAOH)。(H2O)。n(EtOH)一1：(0．16～1晶体沿着其(OkO)晶面的两侧外延生长而形成的。0．27)：100：(0～4)．然后将合成液转入带有聚四由于客

5、体分子在微孔中的传质受扩散控制，不同形貌氟乙烯内衬的不锈钢反应釜中，置于120～175℃温的分子筛具有不同的扩散路径，所以分子筛的择形催度条件下自生压晶化1～8h．晶化完成后，将反应化及吸附分离等性能会随分子筛形貌的改变而产生釜急冷至室温，用去离子水反复离心洗涤所得的晶变化L6。]，也就是说孪晶的存在会影响分子筛的催化、体悬浮液至中性，6O℃干燥，收集备用。分离等性能。影响Silicalite-1分子筛形貌的因素主1．2Silicalite一1分子筛的表征要有合成液的配比、晶化温度和晶化时间等L8，但采用日本理学(Rigkau)公司的D／ma

6、x一2500D迄今为止，鲜有关于通过调控合成条件来控制Sili—型X一射线粉末衍射仪进行XRD分析，采用CuKacalite-1分子筛孪晶生长的详细报道。辐射，管电压为40kV，管电流为40mA，扫描范围本文采用水热合成法制备Silicalite—l沸石分子20=5。"-'50。，扫描速度为8o)／rain．采用荷兰Phil一收稿日期：2013—10—11基金项目：国家自然科学基金资助项目(21176167)；教育部科学技术研究重点项目(212021)；高等学校博士学科点专项科研基金资助项目(201I1402120011)作者简介：张晓晓(i

7、988一)，女，河北邢台人，硕士生，主要从事分子筛方面的研究，(Te1)18234086336通讯联系人：黄伟，博士，教授，博士生导师，(Te1)0351—6018073318太原理工大学学报第45卷[6]LeeYJ，LeeJS，YoonKB．Synthesisoflongzeolite-IcrystalswithflatfacesEJ]．MieroMesoMater。2005。80：237—246．E73GaoFF，ZhuGS，LiXT，eta1．Synthesisofahigh-qualityhostmaterial：zeoliteMFI

8、giantsinglecrystalfrommonocrystal—linesiliconsliceI-J3．JPhysChem，2001，105：12704—12