中国科学院大连化学物理研究所

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1、中国科学院大连化学物理研究所优秀博士后奖励基金申请表申请人：刘天辉研究组：1102学科专业：物理化学合作导师：张东辉填表日期：2016年5月4日中国科学院大连化学物理研究所制姓名刘天辉性别男出生日期1987.10.25民族汉学历/学位博士专业技术职务毕业院校中科院大连化物所专业物理化学（拟）入站时2016.7入站性质□√统招统分□在职人员间E-Mailqinghui@dicp.ac.cn联系电话起止年月所在单位/专业所获学位学2004.09-2008.07中国科学技术大学/物理化学理学学士习2008.09-2014.07中科院大连化物所/物理化学理学博士简历工起止年月所在单位职务作2

2、014．07至今中国科学技术大学博士后经历博士论文题目HCl在Au（111）面解离：势能面构建和量子动力学研究指导教师姓名张东辉HCl在Au（111）解离在气体—表面科学中起着非常重要的作用。实验方面，科学家们已经对此开展了很多研究工作，但是在理论方面由于缺乏可靠的势能面，限制了对其开展有关的动力学研究。本论文构建了该体系首个全维（六维）势能面，并对H/DCl在Au（111）面上的解离动力学进行了深入的量子动力学研究。利用VASP软件包计算了七万多个能量点，并利用神经网络方法构建了这个体系的全维势能面，获得了非常小的拟合误差（均方根偏差为4.5meV）。动力学测试表明该势能面无论在能

3、量点数目还是在拟合过程方面都得到了充分的收敛，为对该体系的动力学研究提供了基础。在该势能面博上，bridge位的解离势垒最低（0.64eV）、hollow位次之（0.78eV），而top位的势垒最士高（0.83eV），和DFT的计算结果（bridge位0.65eV、hollow位0.79eV、top位0.83eV）学吻合得很好。利用含时波包法对HCl/DCl在Au（111）面上的解离动力学进行了研究。位四维量子动力学计算研究，发现不同解离位上动力学存在极大差异，说明了全维量子动论力学研究的必要性。特别有意思的是，我们发现尽管top位的势垒只比bridge位和hollow文位高了0.1

4、9eV和0.05eV，但top位的解离几率远远小于其它两个位置，并对此现象给摘出了清晰的解释。研究还发现无论在top，bridge，还是在hollow位，HCl/DCl振动要激发能极大地促进反应的发生。对于转动激发，在bridge位上“直升机”模型方向的反应几率比“车轮”模型方向的大，top位置则完全相反，hollow位则很混乱，没有一定的规律。由于HCl/DCl质量远大于H2/D2，其六维量子动力学问题是一个很有挑战性的问题。我们的研究发现对于振动激发效应，六维的结果与四维是一致的，即振动激发能极大地促进反应的发生，但在转动的方向性效应方面，六维的结果与bridge位上的类似，即“

5、直升机”模型方向的反应几率比“车轮”模型方向的大。通过研究我们还发展完善了由Dai和Light提出的一个通过四维反应几率加权平均来估计六维反应几率的方法，发现可以通过对25个位置的四维反应几率做加权平均来得到和六维结果基本一样的解离几率。11、主持或参与项目情况：序号项目名称项目来源项目金起止年度角色额1分子单量子态的制备与相互国家自然3002011.01-2013.12参作用研究科学基金万与者2振动激发态分子的反应动力国家自然4502013.01-2015.12参学研究科学基金万与者3振动激发态分子的表面散射国家自然3002015.01-2017.12参动力学研究科学基金万与者2、

6、论文发表情况：序号论文题目期刊名影响因发表年度/卷期/页码排序入子站前1First-principlesquantumNat.11.47Accepted,tobe2(共published.期dynamicaltheoryfortheComm.同科dissociative一研chemisorptionofH2Oon作)情rigidCu(111)况2Aseven-dimensionalChem.9.2212016/7/1840-1845.1(共简quantumdynamicsstudyofSci.同介thedissociative一chemisorptionofH2Oon作)Cu(111

7、):effectsofazimuthalanglesandazimuthalangle-averaging3ModespecificityforthePhys.4.4932016/18/8537-8544.1dissociativechemisorptionChem.ofH2OonCu(111):aChem.quantumdynamicsstudyonPhys.anaccuratelyfittedpotentialenergysurface4Validit