中国科学院大连化学物理研究所

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1、中国科学院大连化学物理研究所优秀博士后奖励基金申请表申请人:于铁研究组:纳米与界面催化研究组学科专业:物理化学合作导师:潘秀莲/包信和填表日期:2016年5月3日中国科学院大连化学物理研究所制姓名于铁性别男出生日期1986.07.08民族汉学历/学位研究生/博士专业技术职务博士后毕业院校天津大学专业化学工程(拟)入站时2016.05入站性质□统招统分□在职人员间E-Mailyutie043116@tju.edu.cn联系电话起止年月所在单位/专业所获学位学2004.9-2008.7西北工业大学/化学工程与工艺学士习2009.9-2012.07天津大学/化学

2、工程硕士简2009.9-2016.01天津大学/化学工程博士历工起止年月所在单位职务作2014.9-2015.10美国通用汽车北美研发中心访问学者经历博博士论文题目菱沸石载体对Cu/SAPO-34的NH3-SCR性能影响及反应机理研究士指导教师姓名王军1学(限800字)位选择催化还原(SCR)技术是脱除固定源和移动源中NOx最有效方法之一。论Cu/SAPO-34催化剂以其优异的SCR反应活性和高温水热稳定性已然成为新一代脱硝催文化剂的代表。前期的研究结果显示SAPO-34载体的构成明显影响Cu/SAPO-34催化剂摘的酸性和铜物种的分布,为了明确影响Cu/

3、SAPO-34催化剂反应活性的所有因素及其在要SCR反应过程中的作用,本论文系统研究了模板剂及硅含量对Cu/SAPO-34催化剂SCR性能的影响作用,及其NH3-SCR的反应机理探究和应用探索。研究选用四种不同的模板剂合成SAPO-34分子筛,并采用离子交换工艺制备出铜含量和硅含量一致的Cu/SAPO-34催化剂,考察模板剂、不同硅添加量对Cu/SAPO-34312729催化剂SCR性能的影响。研究选用XRD、BET、SEM、PNMR、AlNMR、SiNMR等手段表征SAPO-34分子筛的骨架特性,同时采用H2-TPR、EPR、NH3-TPD等首选表征Cu

4、/SAPO-34催化剂中酸性和铜物种的分布,最后,研究选用DRIFTS、NO氧化、NH3氧化、原位EPR及动力学实验研究Cu/SAPO-34催化剂上SCR反应机理。同时,论文还考察了H2O、CO2、贵金属Pt等实际应用中可能出现的工况条件对催化剂SCR性能的影响。NMR结果表明不同模板剂和硅含量会影响合成SAPO-34分子筛的骨架结构。不同硅配位结构的Cu/SAPO-34催化剂表现出不同的酸性和铜物种的分布,但是其不影响催化剂SCR反应表观活化能。动力学实验结果显示在SCR反应过程中,氨气为强吸附性气体,而NO和氧气为不吸附或者弱吸附气体。原位EPR和DR

5、IFTS的结果显示孤立态二价铜为SCR反应的活性位,亚硝酸盐为反应活性中间物种。在高温阶段,活性评价结果显示氨氧化是抑制Cu/SAPO-34催化剂SCR性能的主要原因,并且竞争反应物氨气在两种竞争反应中表现出不同的反应行为。另外,动力学实验结果显示CuO为Cu/SAPO-34催化剂上氨氧化反应的活性中心。带水和CO2的评价实验结果显示,进气中的水不会抑制Cu/SAPO-34催化剂上NO转化率,并且水的存在会降低反应中NO2和N2O的生成量。贵金属铂会明显增强Cu/SAPO-34催化剂的氨氧化能力,但是高温水热处理会部分还原Cu/SAPO-34催化剂的SCR

6、反应活性,这主要是由于铂与氧化铜形成的氧化物降低了氨氧化的高温活性,同时贵金属的高温烧结促使铂物种丧失活性。1、主持或参与项目情况:序项目名称项目来源项目金额起止年度角号色1先进稀土材料制备及应用技术科技部高技1488.002011.12-2015.12研/高性能汽车尾气催化剂制备术研究发展万元究及应用技术中心人员2新一代硅磷铝分子筛脱硝催化通用汽车40万2009.09-2012.09学剂的开发研究生负责人23铜基分子筛催化剂脱硝机理研通用汽车40万2012.09-2015.09学究及应用性能探索生负责入人站4高活性及高稳定性钒基SCR催广西玉柴30万20

7、08.07-2010.07研前化剂的开发研究究期人科员研2、论文发表情况:情序论文题目期刊名影响因子发表年度/卷期/页码排况号序简1TheInfluenceofSiliconontheAppl.Catal.B7.52011/106/359-3691介CatalyticPropertiesofCu/SAPO-34forNOxReductionbyAmmonia-SCR2NH3-SCRoverCu/SAPO-34Catal.Sci.5.42013/3/3234-32411catalystswithvariousacidcontentsTechnol.andlo

8、wCuloading3Theeffectofvarioustemp

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