活性炭负载钌基氨合成催化剂的制备和催化活性.pdf

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1、第21卷第3期催化学报2UUU年5月Vol.21No.3ChineseJournalofCatalysisMay2UUU文章编号：U253-9837（2UUU）U3-U276-U3活性炭负载钌基氨合成催化剂的制备和催化活性王晓南，朱虹，夏伟琴，刘化章（浙江工业大学催化研究所，杭州31UU14）关键词：钌，活性炭，负载型催化剂，氨合成中图分类号：O643文献标识码：A钌基氨合成催化剂被看成是继熔铁催化剂以来Ba（NO3）2水溶液共浸渍，用旋转蒸发仪于3UC去的第二代氨合成催化剂.国际上有关钌基氨合成催水，11UC干燥即

2、得.化剂的研究十分活跃［1"3］，其主要原因是铁基催化1.2催化剂的活性评价氨合成反应在连续流动剂能源消耗较大，对设备的要求很苛刻，在目前世界反应器中进行，催化剂（1U"14目）用量2ml，反应能源日趋紧张的情况下，降低合成氨的温度和压力温度375"45UC，反应压力5"15MPa，反应气是十分必要的.钌基催化剂的主要优点是低温低压~N体积比为31，空速2UUUUh-1或3UUUU22下活性高，常压下的活性比铁基催化剂高1U"2Uh-1.催化活性以反应器出口气体中N~3的体积分倍［4］，是低温低压下合成氨的理想催化剂

3、.1979年数表示.英国石油公司（BP）和美国Kellogg公司（KLG）合作［5］，联合开发了钌基氨合成催化剂及其工艺2结果与讨论（KAAP），经过多年的努力已经在加拿大Ocelot制2.1载体对催化剂活性的影响我们选用七种活氨公司的氨厂实现了工业化.目前国内尚未见到这性炭作载体：C1由江苏活性炭厂提供；将C1经方面的研究报道.8UUC氢氮合成气处理12h后得C2；C3由江苏活本文以活性炭为载体，RuCl3·3~2O为母体，碱性炭联合厂提供，批号为97U722；将C3经8UUC金属和碱土金属硝酸盐为促进剂制备了钌基

4、催化合成气处理后得C4；C5是由杭州木材总厂提供的剂，探讨了载体、促进剂和制备方法等对其催化活性椰壳制活性炭；C6是杭州木材总厂提供的8818牌的影响，并在较低压力条件下测定了催化剂的活性，号活性炭；C7是由杭州木材总厂提供的木屑制活得到了较为满意的结果.性炭.表1列出了以这7种活性炭为载体制备的Ru-（Ba+K）／C催化剂的BET比表面积和氨合成1实验部分活性测试结果.可见，载体活性炭本身的性质对催化1.1催化剂的制备采用浸渍法制备催化剂.Ru-剂的活性影响很大，催化剂活性与比表面积之间似（Ba+K）／C样品的制备

5、：将一定量的RuCl水溶液3表1不同性质的活性炭载体对Ru-（Ba+K）／C催化剂活性的影响与处理后的活性炭载体共浸渍12h以上，用旋转蒸Table1ActivityofRu-（Ba+K）／Ccatalystssupportedon发仪于3UC去水，11UC干燥.在~气氛中由室温differentactivecarbonsforammoniasynthesis2升至2UUC，升温速率1UUC／h，并在2UUC下保持ActiveNature!BET／（m2／g）Concentrationofcarbonammonia（

6、%）2h，以确保浸渍在载体上的RuCl3被完全还原为金C1-3695.96属钌.在~气氛中冷却至室温，然后与一定量的C2-641U.7U2C3wooden3211U.U5Ba（NO3）2和KNO3水溶液共浸渍12h以上，于3UC4wooden4176.88C去水，11UC干燥即得.Ru-K-Ba／C样品的制备：C5coconut3565.96将活性炭载体与一定量的RuCl水溶液共浸渍12hC6wooden938U.723C7wooden4966.74以上，重复前面的干燥、还原步骤.然后与KNO水3Reactionco

7、nditions：425C，N2~2volumeratio13，5MPa，溶液共浸渍，于3UC去水，11UC干燥.再与3UUUUh-1收稿日期：1999-1U-15.第一作者：王晓南，女，1964年生，博士生，讲师.联系人：王晓南.Tel：（U571）832U412；Fax：（U571）832UU63；E-mail：gaoww!mail.hz.zj.cn.第3期王晓南等：活性炭负载钌基氨合成催化剂的制备和催化活性277乎没有直接的依赖关系.以下实验均采用C3活性至ll6C，在200C的~中还原后的样品在l00!2炭.

8、300C无失重现象，表明浸渍于载体上的ruCl3已完2.2浸渍顺序对催化剂活性的影响为了探索母全分解.体和促进剂的浸渍顺序对催化剂活性的影响，制备2.3促进剂对催化剂活性的影响在氨合成催化了八个不同浸渍顺序的样品，浸渍量均为4%ru，剂中，钌基催化剂被认为对载体和促进剂的性质是l2%K及4%Ba，钾、钡盐均采用硝酸盐.实验结果非常敏感的，一般充