铈酸钡和钇掺杂的铈酸钡复合氧化物的制备及其在钌基氨合成催化剂中的应用

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1、饪让掘2O1OChineseJournalofCatalysisVo1．31No．4文章编号：0253—9837(2010)04-0377—03国际版DOI：101016／S1872—2067(09)60055—3研究快讯：377～379铈酸钡和钇掺杂的铈酸钡复合氧化物的制备及其在钌基氨合成催化剂中的应用杨晓龙，夏春谷，熊绪茂，慕新元，胡中国科学院兰州化学物理研究昕羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000中国科学院研究生院，北京100049摘要：采用柠檬酸法合成了BaCeO3和掺杂Y”的BaCe09Yf1l1O复合氧化物，以Ru3(c0)12为前体，利用浸渍法

2、制备了Ru／BaCeO3和Ru／BaCeo9Yo103一d催化剂．通过X射线衍射、扫描电镜和透射电镜技术对样品进行了表征，并在固定床反应器中考察了催化剂的氨合成反应活性．结果表明，载体BaCeO3的稳定性优‘丁BaCeYfl1O，但Ru／BaCe09Y0lO催化剂的氨合成活性明高于Ru／BaCeO3，在3．0MPa，15000h-。，425。C反应时，Ru／BaCeo9Y0jO催化剂上氨合成反应速率达到432．5ml／(g．h是Ru／BaCeO催化剂的1．6倍．这种活性和稳定性的显著差异来自载体中ce与Ru纳米粒了间的电子作用．关键词：氮合成；钌；铈酸钡；钇；钙钛矿型氧化

3、物；电子作用中图分类号：0643．3；TQl】3．2文献标识码：APreparationandCatalyticPropertiesofBariumCerateandYttrium-DopedBariumCerateSupportedRutheniumforAmmoniaSynthesisYANGXiaolong，XIAChungu，XIONGXumao，MUXinyuan，HUBin，StateKeyLaboratoryforOxoSynthesisandSelectiveOxidation，LanzhouinstituteofChemicalPhysics，Chine

4、seAcademyofSciencesLanzhou730000,Gansu，ChinaGraduateUniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049,ChinaAbstract：Bariumcerate(BaCeO3)andyttrium—dopedbariumcerate(BaCe09Y0．103一)weresynthesizedbythecitricacidmethodandusedassupportsforRu／BaCeO3andRu／BaCe09Y0iO34catalystspreparedbyincipie

5、ntwetnessimpregnationusingRu3(CO)l2asprecursor．ThesupportsandcatalystswerecharacterizedbyX—raydifraction，scanningelectronmicroscopy,andtransmissionelectronmicroscopy．Theircatalyticpropertiesforammoniasynthesiswereevaluatedinafixed—bedreactor．ThestabilityofBaCeOwassuperiortothatofBaCe09Yo1

6、O3，andthecatalyticactivityofRu／BaCeo9Y01O3-3washigherthanthatofRu／BaCe0．Therateofammoniasynthesisover．Ru／BaCeo9YoIO34was432．5ml／(g-h)at3．0MPa，425。C，and15000h～，whichwas1．6timeshigherthanthatofRu／BaCe0．Theelec—tronicjnteractionbetweenCeandRunanoparticles"wasthekeyfactorforthediferencejncata

7、lyticactivityandstability．Keywords：ammoniasynthesis；ruthenium；bariumcerate；yttrium；perovskite—typeoxide；electronicinteraction继传统熔铁催化剂之后，Ru是可在温和条件下子导电性和化学稳定性l8】，尤其是经过三价稀土离使用的第二代氨合成催化剂【卜J：但Ru的价格比较子或Y掺杂B位后形成的具有晶体缺陷结构的样昂贵，且需将其负载在活性炭『21、MgOl引、A10[、品，已广泛应用于固体燃料电池、同体电解质、传感