ce_ac低温脱硝催化剂的性能研究

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1、第6期Ce／AC低温脱硝催化剂的性能研究5Ce／AC低温脱硝催化剂的性能研究赵欣。李建军(1．四川大学建筑与环境学院，四川成都，610065；2．四川大学国家烟气脱硫工程技术研究中心，四川成都，610065)摘要以4O％硝酸处理的活性炭为载体，通过浸渍法制备一系列Ce／AC催化剂。采用传统的固定床反应装置，氨气作还原气体，考察了温度、铈负载量、NHs／NO(摩尔比)、氧含量、空速、HzO等不同条件下NO的转化率。实验表明，温度在120~C、Ce的负载量为5、空速为10000h时，催化剂对NO的转化率高达97，150℃时可达100。关键词：浸溃法低温脱硝N

2、O转化率氮氧化物(NO)是主要的大气污染物之一，其于8O℃的恒温水浴锅中，用4O的浓硝酸(6ml酸主要来源于火力发电厂排放的烟气和机动车尾气溶液／g活性炭)处理1小时作为对活性炭的改性，等[卜引。NO排人大气后，通过物理及化学作用，引洗涤至中性，置人105℃的恒温干燥箱中12h，标记发酸雨、光化学烟雾和臭氧层空洞等环境问题，对环为AC。按化学计量关系根据负载量计算出Ce境、人类健康和生产活动均有较大的危害[3]，已引起(NO3)6HzO质量，将其溶于去离子水中，采用等了世界各国的普遍重视。选择性催化还原(Selec—体积浸渍法，加入AC。静止12小时。放

3、入105。Ctivecatalyticreduction，SCR)是在催化剂的作用恒温干燥箱干燥10小时。于300℃条件下焙烧1下，用氨或尿素等还原剂选择性地将NO还原成个小时，制得Ce／AC催化剂。N。和HO的方法。该脱硝技术由于节能减耗和运1．2催化剂的活性评价行成本较低等优点受到很多研究者的关注[4]。催化剂的NH。选择性催化还原NO的催化性目前，高温SCR工艺[6]已经表现出许多弊端，能评价装置如图1所示。配气部分，将NO、Oz、Nz、如由于灰尘杂质的污染、磨损和高温环境，导致高温NH。气体通过质量流量计(北京七星华创电子股份催化剂失活、烧结，使

4、得更换催化剂频繁，增加运行有限公司)按设定好的比例混合成模拟烟气。低温成本。因此开发布置在脱硫除尘工序之后的低温SCR反应部分，热电偶自上而下插人到催化剂固定(<250℃)催化剂具有重要的意义。国内外报道l-7]床层中，并连接程序升温控制器控制催化剂床层温在催化反应中Ce存在多种价态，能够传递电子、离度。气体分析部分，尾气采用FGA-4100烟气分析子和贮氧，在催化剂中添加Ce作为活性组分，催化仪(武汉分析仪器有限公司)，在线检测O2、NO等剂低温SCR活性表现良好。活性炭细孔发达，具有气体浓度(均为体积浓度)。当考察HzO对催化剂大的比表面积和热稳定性

5、，是理想的催化剂载体[8]。活性影响时，进气中的H2O由SK-600IB微量注射本文研究采用浸渍法在4O硝酸处理过的活性炭泵和气化炉精确控制添加与载气混合。在整个实验上负载CeO的催化剂，并考察温度、金属负载量、过程中，采用的基本反应的工艺参数为：烟气量是NH。／NO(摩尔比)、氧含量、空速、HzO等因素对1．4L／min，空速(GHSV)为10000h～、NO人口体NO的去除率的影响。积分数0．069，6、NH。／NO为1．1，O2体积分数为1实验部分5．5，HO体积分数5-10(用时)反应温度为90℃～210℃，Nz作平衡气。每个温度点均稳定1．1C

6、e／AC催化剂的制备30min，以保证数据的准确性。将煤质活性炭破碎，研磨，筛分至20-80目，水2结果与讨论洗以去掉颗粒中的悬浮物，于105~C烘箱中烘干；置6四川化工第16卷2013年第6期1．氮气；2．氧气；3．一氧化氮；4．氨气；5．二氧化硫；6．质量流量计；7．混合器；8．加热套；9．热电偶；10．石英反应器；11．催化剂；12．加热控制器；13．烟气分析仪；14．磷酸溶液；15．排空图1实验装置示意图图3不同负载量对脱硝活性的影响2．1烟气温度对Ce／AC脱硝率的影响从图3可以得到，只有金属氧化物负载量为在模拟烟气量为1．4I／min、空速(

7、GHSV)为1时，催化剂的脱硝率最差，原因是当负载量较低lOO0Oh_。、NO人口体积分数O．O6、NH3／NO为时，作为活性物质的铈氧化物含量不足[9]，表现为脱1．1，O2体积分数为5．5，Ce负载量59／6，煅烧温度硝活性不高。当负载量>39／6时，催化剂的催化活性300℃条件下，考察了不同温度(90℃～2l0℃)下，催明显升高，其中从120℃～150℃，负载量3～化剂对NO转化率的影响，见图2。1O9／6，催化剂的脱硝率均达到97以上，说明铈氧化物对NO的脱除活性很高。为了保证活性物质的充分，实验选用负载量5进行下面的实验。2．3不同NH。／NO

8、摩尔比对脱硝活性的影响在模拟气量为1．4L／min，空速10000h_。、02为