粉煤灰负载钒氧化物低温SCR催化剂脱硝性能研究.pdf

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1、第35卷第3期东北电力大学学报V01．35．No．32015年6月JournalOfNortheastDianliUniversityJun．，2015文章编号：1005-2992(2015)03-0059-05粉煤灰负载钒氧化物低温SCR催化剂脱硝性能研究施云芬，陈媛，张益维，张琪(东北电力大学化学工程学院，吉林吉林132012)摘要：目前，我国电厂普遍采用SCR法高含尘工艺对烟气中的NOx进行脱硝，催化剂存在严重堵塞、中毒等问题，SCR法低含尘工艺越来越引起重视。为了制备SCR法低含尘工艺中的低温SCR脱硝催化剂，本文将钒氧化物负载在粉煤灰和膨润土混合制成

2、的复合材料载体上，制成V0／FA-BT催化剂，同时分别用全自动比表面及孔隙度分析仪(MicromeriticsTristar3000)和扫描电子显微电镜(SEM)对催化剂的比表面积和表面形貌进行表征。结果表明：不同V0负载量的V：0／FA—BT催化剂在低温下有很好的脱硝效果，其中以V：O负载量(质量分数)为1l％的VO／FA—BT脱硝效果最好，当反应温度为130~C时，脱硝率达到89％；对催化剂进行酸改，CHCOOH酸改的催化剂比表面积较大且脱硝效果最好。关键词：SCR；粉煤灰；膨润土；酸改中图分类号：TP29文献标识码：A选择性催化还原法(SCR法高含尘布置

3、工艺)是目前工业上应用广泛的脱硝方法¨。由于SCR法中所用的催化剂需要300～400％的高温，我国的电厂普遍将SCR系统安装在锅炉省煤器和空气预热器之间。但此种布置方法，会使得SCR系统中的催化剂受到飞灰的磨损和堵塞，高浓度的sO：还会使之中毒，催化剂的寿命缩短。若将SCR系统安装在除尘器和脱硫系统之后，使催化剂在比较干净的烟气下工作，则可以延长催化剂的使用寿命，降低脱硝成本。但此时进入SCR的烟气温度在150~C以下，没有达到目前工业所用催化剂的反应温度，因此必须研发适合该温度的脱硝催化剂。粉煤灰由于其多孔性结构和较大的比表面积，研究者常将其作为吸附剂或催化

4、剂。王艳磊等_6以NaOH改性的粉煤灰与熟石灰、黏合剂等混合制成复合型NOx吸附剂，该吸附剂对NO的吸附性能远好于NO。宣小平等以酸改性飞灰为载体，负载Fe、cu、V、Ni，制备的催化剂其中以10％Cu脱硝性能最好，反应温度为280oC左右时，脱硝率可达到90％以上。孙旭光等发现改性飞灰一^y—A1：0复合挤压成型负载10％氧化铜，其脱硝效率大于90％，反应温度区间为250～320oC。但由于烟气温度低，如果不对烟气温度加热，需制得150oC以下脱硝效果好的催化剂，然而，利用粉煤灰一膨润土为载体负载过渡金属作为脱硝催化剂的研究尚未见报道。本文将粉煤灰和膨润土混

5、合，制得复合材料载体，并负载过渡金属，制得脱硝催化剂。对催化剂表征，并进行脱硝测试，探讨脱硝温度为150oC下催化剂的脱硝效果。收稿日期：2015—04—2O作者简介：施云芬(1964-)，女，吉林省吉林市人，东北电力大学化学工程学院教授，主要研究方向：环境污染治理东北电力大学学报第35卷1实验部分1．1主要试剂与仪器粉煤灰(源源热电厂)，其化学组分如表1所示；膨润土、偏钒酸铵、草酸、36—38％HC1、≥99．5％CH3COOH、65％的HNO3，均为分析纯。表1粉煤灰的的化学组分／wt％标准筛、JA5003A电子天平、DHG-9030A电热恒温鼓风干燥箱、

6、HHS电热水浴恒温锅、X85-2S磁力搅拌仪、KQ-100超声波振荡仪、sx一1．8—12马弗炉、ecom·J2KN烟气分析仪、JEOL—LV6500扫描电子显微电镜(SEM)、MicromeriticsTriStar3000全自动比表面及孔隙度分析仪。1．2催化剂的制备(1)催化剂载体制备粉煤灰取自于源源热电厂，膨润土购自天津市光复精细化工研究所(分析纯)。粉煤灰和膨润土加水混合后，揉成2～3mm的球形颗粒。自然干燥后，破碎过筛后粒径为60～100目颗粒作为实验材料备用，在300℃下煅烧1h得到催化剂载体FA-BT。(2)催化剂活性组分负载实验采用的是等体积

7、浸渍法。以去离子水测得上述载体等体积浸渍固液比为1g：1．25mL。取一定量的载体，加入到等体积的偏钒酸铵和草酸混合溶液中，静置12h，50℃干燥2h，110oC干燥10h，在300oC下煅烧3h，制得一系列不同V：O负载量的V：O／FA—BT催化剂。VO的负载量(质量分数)分别为5％、7％、9％、11％、13％和15％，并依次记作V(5)／FA-BT、V(7)／FA-BT、V(9)／FA-BT、V(11)／FA—BT、V(13)／FA—BT和V(15)／FA-BT。(3)酸改催化剂制备取粒径为6O～100目空白载体颗粒若干备用。分别取质量分数为36％一38％

8、的HC1，I>99．5％的CH。COO