利用粉煤灰合成低硅铝比NaP分子筛-论文.pdf

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1、Vo1．36高等学校化学学报No．22015年2月CHEMICALJOURNALOFCHINESEUNIVERSITIES229～235doi：10．7503／cjcu20140845利用粉煤灰合成低硅铝比NaP分子筛陈彦广，解骢浩，韩洪晶，赵法军，王宝辉，(1．东北石油大学化学化工学院，2．石油与天然气化工黑龙江省重点实验室，3．石油工程学院，大庆163318)摘要以粉煤灰分级处理获得的硅铝组分Na：SiO，和NaA10：为原料，通过水热反应制备了NaP型分子筛．考察了钠盐不同阴离子和有机空间位阻剂对NaP分子筛制备的影响，优化了水热合成NaP分子筛的工艺参数

2、，采用x射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和BET方程对NaP分子筛产品的晶型、形貌和孔容进行分析表征，对NaP分子筛吸附水溶液中Nj“的性能进行了评价．结果表明，合成Nap分子筛的最佳原料摩尔比为(Na2O)：／7,(SiO)：n(A1：O3)：／"t(H2O)=3．23：1．95：1：226，反应温度为120oC，晶化时间为8h．当钠盐中阴离子为Br一时，可增大P型分子筛产率并提高其纯度．添加有机空间位阻剂三乙醇胺(TEA)[n(TEA)：n(A10，)=1：1]时，合成的P型分子筛粒径较小且具有较大的孔容，此时对应的Ni去除率较高，可达96．2％

3、．关键词粉煤灰；Nap分子筛；水热合成；有机空间位阻剂；阴离子；Ni中图分类号O611．4；X773文献标志码A粉煤灰是煤炭转化过程中产生的副产物．据统计，2013年我国粉煤灰排放量已超过5．0×10吨⋯．粉煤灰主要用于混凝土生产、土壤改良、沸石和陶瓷合成及贵重金属回收，但总体利用率较低，仅占50％，其余部分则原地堆积，不但严重占用土地，还易形成粉尘和进入水体，严重污染环境和危害人体健康．粉煤灰的主要组分包括氧化铝和二氧化硅，二者总含量占粉煤灰总量的50％一80％，利用分级处理的方法可获得其中的硅铝组分．通过对粉煤灰中有用组分的回收利用可实现其资源化利用，并可取

4、得显著的经济效益和环境效益．粉煤灰中的硅铝组分与沸石的主要成分相似，以粉煤灰合成沸石分子筛具有理论可行性和良好的经济性．目前，以粉煤灰为原料进行工业化生产的分子筛只有A型分子筛，．P型沸石具有斜碱沸石(Amicite)的骨架结构(图1)，其八元环结构中的孔由0．31nmx0．44am和0．26nmx0．49nm的二维孔道相互交错组成．由于其具有好的吸附小原子气体或液体的性能，在工业上经常被用来处理污水以及制备环保清洁剂．孔德顺等’6采用水热合成法用煤系高岭土合成出P型分子筛，其产物具有较高的纯度和钙、镁离子交换度，但由于碱度过高，得到的产品产率最高为90％；刘振

5、路等在／Z(SiO)／n(A1O3)=8条件下，将草酸根离子络合铁离子引入P型分子筛骨Fig．1StructureofPzeoliteframework架，获得具有较高氟离子吸附性能的P型分子筛；Du等利用硅藻土水热合成出具有高表面积的多孔P型分子筛，其能有效吸附水中的钙镁离子；Samadi—Maybodi和张强等，“采用预先负载原料法，在微波老化阶段利用BiOC1对P型分子筛前驱体进行负载，合成了新型的Bi—P分子筛；Azizi等收稿日期：2014-．09—18．网络出版日期：2015-01-22．基金项目：国家自然科学青年基金(批准g-：51204057)、

6、中国博士后科学基金(批准号：2012M510918)、黑龙江省自然科学青年基金(批准号：QC2011C034)、黑龙江省新世纪优秀人才项目(批准号：t254一NCET-O04)、黑龙江省青年学术骨干支持计划(批准号：1252G007)和黑龙江省博士后资助项目(批准号：LBH-Z12274)资助．联系人简介：陈彦广，男，博士，教授，博士生导师，主要从事废弃物资源化利用与能源化工研究．E—mail：ygchen79310@126．comNo．2陈彦广等：利用粉煤灰合成低硅铝比NaP分子筛后离心分离，用蒸馏水洗涤4次．将产物在120oC下烘干12h，即制得NaP分子筛

7、原粉末．此外，研究NaX中不同x一阴离子的影响时，将NaOH分别用不同钠盐代替；通过添加不同有机空间位阻剂研究有机空间位阻剂的影响．2结果与讨论2．1水／硅摩尔比对产物的影响按照物料比n(Na0)：n(SiO)：(AI：0，)=1．66：l：0．51混合反应物并分别加入不等量的水，于120℃下晶化8h，考察水／硅摩尔比对合成NaP分子筛的影响．不同水／硅比条件下产物的XRD表征结果如图3所示．由图3可见，水／硅比对合成分子筛的种类影响较大．当n(H0)／n(SiO)=156时，得到的产物为x型分子筛；当n(H：O)／n(SiO)=96，136时，得到的产物均为P

8、型和x型分子筛的混合物；